磷酸镍纳米管的合成及其催化环己烯环氧化反应性能.pdfVIP

饪 让 掘 2010 ChineseJournalofCatalysis Vol1．3lNO．9 文章编号：0253．9837(2010)09—1139-06 DOI：1O．3724／SP．J1088201O．00131 研究论文：1139-1144 磷酸镍纳米管的合成及其催化环己烯环氧化反应性能 武 光 ，一，王安杰 ，李 翔 ，王 瑶 ，胡永康 大连理S-大学精细化工国家重点实验室，辽宁大连116012 。黑龙江大学化学化工与材料学院，黑龙江哈尔滨 150080 摘要 ：在不添加有机模板剂 的情况下，通过尿素缓慢分解调节局部pH值 ，水热法合成 了具有均一孔道直径 的磷酸镍纳米管材料 (NiPO—NTs)．采用N2吸附一脱附、吡啶吸附红外光谱和氨程序升温脱 附对材料进行了表征，并将其用于催化H202氧化 的环 己烯 反应 中，考察 了反应条件对环氧化反应性能的影响．结果表 明，NiPO—NTs具有狭窄的孔径分布，比表面积为96．6m ，其表面酸 中心以弱Lewis酸为主．该反应中以乙腈为溶剂较为适宜，高温和高H2Oz／环己烯摩尔 比有利于提高环己烯转化率；而低温和高 H2O2／环 己烯摩尔比有利于提高环氧环己烷选择性．在60。C，H2O2／环己烯摩尔 比为3，反应6h时，环 己烯转化率可达50．6％，环氧 环 己烷选择性为 72．1％． 关键词：磷酸镍：纳米管；尿素：环 己烯；环氧化；环氧环 己烷 中图分类号：0643 文献标识码：A SynthesisofNickelPhosphateNanotubesandTheirCatalyticPerformance forCyclohexeneEpoxidation wuGuang’。，WANGAnjie’，LIXiang，WANGYao，HUYongkang StateKeyLaboratoryofFineChemicals，DalianUniversityofTechnology,Dalian116012,Liaoning,China SchoolofChemistryandMaterialSciences,HeilongfiangUniversiyt,Harbin15008~Heilongfing,China Abstract：NickelphosphatenanotubesfNiPO—NTs)withauniformporesizedistributionwerepreparedbyurea—assistedhydrothermalsyn· thesisintheabsenceofanyorganictemplate．Calculationsrfom N2adsorption—desoprtionisothemr sofNiPO·NTsrevealedana~ow pore distributionaround2．7-4．2nlnandasurfaceareaof96．6m ／g．NiPO—NTswasusedtocatalyzetheepoxidationofcyclohexeneusinghy— drogenperoxideastheoxidant．InrfaredspectroscopyofadsorbedpyridineandNH3temperature—programmeddesoprtioncharacterization resultsshowedthattheweakLewisacidwaspredominantonthesurfaceofNiPO-NTs．CH3CN wasfoundtobeasuitablesolventofrthe epoxidation．ThereactionconversionincreasedwithincreasingreactiontemperatureandH202／cyclOhexenemolarratio，whereastheselec— tivityofrepoxycyc1o