HZSM-5型分子筛硅铝比对一步法合成二甲醚的影响.pdfVIP

第$$ 卷 第$ 期 燃( 料( 化( 学( 学( 报 6’7 $$ 87 $ !!# 年) 月 !#$%’ ( )#*’ +,*-./0$1 %2 3*4,%’51 !#%7 !!# 文章编号：!#$%!’（!!# ）!$%!$%!# @ABC%# 型分子筛硅铝比对一步法合成二甲醚的影响 *， * * * 鲁( 皓 ，常( 杰 ，付( 严 ，王铁军 （*= 中国科学院广州能源研究所，广东广州( #*!)! ； = 中国科学院研究生院，北京( *!!!$’ ） 摘( 要：以DE A8E +0（摩尔比为)F $F *）甲醇合成催化剂与@ABC%# 型分子筛混合，制备了一步法二甲醚合成催化 剂。通过改用三种不同B5E +0 摩尔比（摩尔比为# 、$- 和#! ）的@ABC%# 型分子筛，考察了催化剂中脱水组分 （@ABC%# 分子筛）的酸性对二甲醚合成的影响。结果表明，随着催化剂B5E +0 摩尔比的降低，分子筛的酸性增强， 使得DG 单程转化率提高。当催化剂B5E +0 H $- 时，DG 对二甲醚的选择性最高，可达到)-= *$I ，其次是催化剂 B5E +0 H #! ，选择性最差的是B5E +0 H # 的催化剂。在##$ J、$ CK4 和 !!! 7 L * 的条件下，B5E +0 H # 和B5E +0 H $- 的 催化剂DG 单程转化率和 MC2 的选择性接近一致。在此条件下，两者的时空产率达到试验的最大值，分别为 ! = $- 9MC2E （964N ·7 ）和! = $) 9MC2E （964N ·7 ），在试验范围内，一步法合成二甲醚催化剂最佳的B5E +0 摩尔比为# 。 关键词：二甲醚；@ABC%# ；硅铝比 G)$= $( ( 文献标识码：+ 中图分类号： ( ( 二甲醚（MC2 ）是一种重要的化工原料和清洁 成。甲醇合成催化剂采用乙醇做溶剂的草酸盐沉淀 能源，可作为发泡剂、制冷剂、民用洁净燃料和发动 法制得。按照DF A8F +0 H ) F $F *的摩尔比，以乙醇作 机燃料等［*］，也可以作为汽车代用燃料和燃料电池 溶剂，配制D （PG ），A8 （PG ），+0 （PG ）混合溶 $ $ $ $ 的燃料。二甲醚作为“* 世纪世界清洁能源”已经 液。以乙醇作溶剂，根据沉淀金属离子所需草酸量的 ［ ］ *= 倍，配制草酸溶液。将硝酸盐混合溶液快速加入 引起人们的广泛关注 。 二甲醚生产工艺有两步法和一步法两种。一步 草酸溶液，快速搅拌。老化。蒸发溶剂。将蒸发后所 法合成打破了甲醇合成的热力学平衡的限制，具有 得的沉淀于$-$ J 下干燥过夜。然后分别在$ J， 流程短、投资少、能耗低，可以获得较高的单程转化 1$ J ，#$ J ，#1$ J 下各焙烧* 7 ，再在)$ J 下焙烧 率，越来越受到重视［$ ］。目前二甲醚一步法合成的 7 ，将制得的催化剂磨碎至 *-! 目O !! 目备用。 选取硅铝比分别为# 、$- 和#! 的@ABC%# 型分子 双功能催化剂是由甲醇合成催化剂和固体酸脱水催 ［ ，# ］