4d钙钛矿锝氧化物ATcO3(A=Ca,Sr,Ba)的第一性原理研究.pdfVIP

4d 钙钛矿锝氧化物ATcO3 （A Ca ，Sr，Ba ）的第一性原理研究 中文摘要 4d 钙钛矿锝氧化物ATcO3 （A Ca ，Sr，Ba）的第一性 原理研究 中文摘要 钙钛矿过渡金属氧化物由于丰富物理内涵和重要应用前景，受到了众多领域的关 注。近年来研究者对4d 过渡金属氧化物的探究日益增多，然而，由于锝 （Tc ）具有 β 射线放射，关于锝氧化物物理性质的研究非常稀少直到 2011 年实验工作者成功制 备出CaTcO 和SrTcO 材料，并测得它们分别在800 K 和1023 K 时发生反铁磁到顺 3 3 磁转变。本文基于密度泛函理论（DFT ）的第一性原理计算，利用GGA+U 的交换关 联近似方法对ATcO3 （A Ca ，Sr，Ba ）体系的基态晶体结构、电子结构、磁性质和 尼尔温度进行研究。计算结果表明，CaTcO 和SrTcO 均为正交畸变钙钛矿结构，基 3 3 态空间群是Pnma 的G 类反铁磁体，表现出非常强的超交换作用和非常高的尼尔温度。 对于实验上尚未制备出的BaTcO3 材料，我们通过一系列结构的能量计算，预测它的 基态结构是P6 /mmc-6H，晶体中点共享和面共享的氧八面体中心离子Tc 之间都是自 3 旋反平行排列，BaTcO3 为绝缘体，预测其尼尔温度为1007 K。 关键词：第一性原理计算；ATcO A Ca ，Sr，Ba 体系；尼尔温度 3 作 者：沈 洁 指导教师：雎 胜 I Abstract Frist-principle studies of 4d perovskite ATcO3 A Ca, Sr, Ba Frist-principle studies of 4d perovskite ATcO3 A Ca, Sr, Ba Abstract Materials with perovskite structure have attracted great interest because of the peculi- ar physics and the potential value to design novel devices for applications. In recent years, the 4d transition-metal oxides have been widely studied from researches. However, since technetium Tc decays by β-emission, its solid state chemistry and physics have not been widely studied until CaTcO and SrTcO were synthesized successfully in 2011 and the T s 3 3 N reach surprisingly high values of 800K and 1023K, respectively. By using first-princ