H2S化学反应体系的动力学性质研究.pdfVIP

A TRAJECTORYDYNAMlCS QUASI-CLASSICAL INVESTIGATION OFREACTIONSYSTERM H2S A DissertationSubmitted totheGraduate SchoolofHenanNormal University inPartial Fulfillmentofthe Requirements forthe ofMasterof Degree Science By 三iuYan／ej Liu Supervisor：Professor Yu-fang 2014 May IIIIIIIIIIIIIIIIIII II IIIIII 0 Y255061 摘要 本文主要内容是以吕双江等人建立的势能面为基础，用准经典轨线法研究反应体系 H2S的反应动力学性质。文章第一章介绍了分子反应动力学的研究对象、研究现状、研 究方法，并总结了前人对反应体系H2S动力学性质的研究。第二章简要介绍准经典轨线 的计算原理和矢量相关的基本理论。 第三章介绍了反应H+HS—HH+S的动力学计算结果。我们用准经典轨线法计算了 反应H+HS的动力学性质。首先计算了反应的激发函数，并和吕双江等人的量子计算结 果做了比较。然后计算了不同碰撞能下反应包括不透明函数、反应产物的振动．转动分 布在内的标量性质和包括散射方向、产物转动角动量定向和取向在内的矢量性质。我们 发现随着碰撞能的增加产物分子HH能够达到的最大振动和转动量子数逐渐增大，反应 产物的散射方向有后向散射逐渐变为前向散射。另外，在碰撞能较低时，产物转动角动 量的定向和取向对碰撞能都很敏感。 第四章介绍了反应H／D+SH／SD在不同初始振动态下的动力学性质。我们计算了不 同初始振动态下这四个反应的不透明函数、振动一转动分布、产物的散射方向、产物转 动角动量的定向和取向。结果表明，振动激发和质量因子都能够促进反应的发生，并且 对反应产物的振动一转动分布有明显的影响。另外，随着初始振动量子数和质量因子的 增加反应产物的后向散射强度减弱；产物分子转动角动量有很强的定向和取向，随着初 始振动态的提高，产物转动角动量的取向和定向逐渐增强。 第五章介绍反应s+HH／HD／DH／DD在不同碰撞能下的动力学性质。我们计算了不同 碰撞能下这四个反应的标量性质和矢量性质。我们发现这四个反应的反应截面均随着碰 撞能的增大而单调递增，对于给定的碰撞能，这四个反应的反应截面随着质量因子的增 大而减小。反应产物的振动一转动分布表明，随着碰撞能的增加，产物分子可以到达更 高的振动和转动激发态。对矢量性质的计算结果表明，碰撞能和同位素效应对产物分子 的散射方向和产物转动角动量的定向和取向都有显著的影响。 关键词：准经典轨线法，矢量相关