P(4VP-co-St)-SiO2固载的取代钴卟啉对乙苯的催化氧化性能.pdfVIP

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2017-08-21 发布于北京
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P(4VP-co-St)-SiO2固载的取代钴卟啉对乙苯的催化氧化性能.pdf

物理化学学报(Wuli Huaxue Xuebao) September A cta Phys. Chim. Sin., 2009, 25(9) ：1791-1798 1791 [Article] P(4VP co St)/SiO2 固载的取代钴卟啉对乙苯的催化氧化性能王蕊欣焦纬洲高保娇* ( 北大学化学工程系, 太原 030051) 摘要：通过轴向配位法将不同结构的钴卟啉(CoTXPP(X=H, Cl, NO ))分别固载到接枝微粒聚(4 乙烯基吡啶 2 co 苯乙烯)/SiO (P(4VP co St)/SiO )上, 室温下分别制备了P(4VP co St)/SiO 固载的金属卟啉催化剂CoTPP 2 2 2 P(4VP co St)/SiO , CoTClPP P(4VP co St)/SiO 和CoTNPP P(4VP co St)/SiO , 利用傅立叶变换红外(FTIR)光谱和 2 2 2 电子吸收光谱对其结构及轴配过程进行了表征. 在无溶剂、无助催化剂和还原剂的体系 , 研究对比了其催化分子氧氧化乙苯为苯乙酮的性能, 考察了不同反应条件对苯乙酮产率的影响. 研究发现, 其催化活性随着环外取代基吸电子能力的增强而提高. CoTNPP P(4VP co St)/SiO2 的催化活性和选择性最好, 在 120 益常压下其催化乙苯反应12 h, 苯乙酮收率达到25.53%, 产物甲基苄醇的含量则极少. 与普通的催化剂不同, 在催化氧化体系 , CoTNPP P(4VP co St)/SiO 存在最适宜用量, 过量的CoTNPP P(4VP co St)/SiO 反而会使其催化活性降低; P(4VP 2 2 co St)/SiO2 表面CoTXPP 的固载密度存在一最佳值. 此外, 固载化以后, 催化剂具有较好的重复使用性. 结果表明, 接枝微粒P(4VP co St)/SiO2 对金属卟啉不仅有明显的保护作用, 而且能提高其稳定性. 关键词：催化氧化; 聚(4 乙烯基吡啶co 苯乙烯); 接枝微粒; 轴向配位; 固载金属卟啉; 乙苯中图分类号： O643; O632.63