酸催化及竞争吸附对CeY分子筛吸附脱硫性能的影响.pdfVIP

酸催化及竞争吸附对CeY分子筛吸附脱硫性能的影响.pdf

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物理化学学报(Wuli Huaxue Xuebao) 544 Acta Phys. -Chim. Sin. 2014, 30 (3), 544-550 March [Article] doi: 10.3866/PKU.WHXB201401021 酸催化及竞争吸附对CeY 分子筛吸附脱硫性能的影响 秦玉才1,2 高雄厚3 段林海2 范跃超2 于文广2 张海涛3 宋丽娟1,2,* 1 2 ( 中国石油大学(华东)化学化工学院, 山东青岛266426; 辽宁石油化工大学, 辽宁省石油化工催化科学与 技术重点实验室, 辽宁抚顺113001; 3 中国石油天然气股份有限公司, 石油化工研究院, 北京100007) 摘要: 采用液相离子交换(LPIE)法制备了CeY 分子筛, 并研究烯烃和芳烃对其吸附脱硫性能的影响. 利用固 定床穿透曲线技术研究吸附剂的脱硫性能, 结果表明: 烯烃和芳烃的存在均导致吸附剂吸附硫容量减少, 然而, 烯烃的影响明显强于芳烃. 采用原位傅里叶变换红外(FTIR)光谱技术研究噻吩、环己烯和苯的吸附行为, 结果 发现: 烯烃和芳烃降低吸附剂脱硫性能的实质分别为吸附剂表面酸性导致的酸催化反应和π-络合吸附的芳烃 分子与硫化物分子的竞争吸附. 另外, 烯烃的影响取决于吸附剂的表面酸性, 尤其是强B 酸(Brönsted 酸)中心. 这是由于B 酸中心会导致烯烃和噻吩发生质子化反应, 且质子化物种易于进一步发生低聚反应. 生成的低聚物 覆盖吸附活性中心导致吸附剂对其它噻吩分子的吸附能力降低. 关键词: 吸附脱硫; B 酸中心; π-络合; 质子化; 低聚反应 中图分类号: O643 Effects on Adsorption Desulfurization of CeY Zeolites: Acid Catalysis and Competitive Adsorption 1,2 3 2 2 QIN Yu-Cai GAO Xiong-Hou DUAN Lin-Hai FAN Yue-Chao YU Wen-Guang2 ZHANG Hai-Tao3 SONG Li-Juan1,2,* 1 ( College of Chemistry Chemical Engineering, China University of Petroleum (East China), Qingdao 266426, Shandong Province, P. R. China; 2Key Laboratory of Petrochemical Catalytic Science and Technology, Liaoning Province, Liaoning Shihua University, Fushun 113001, Liaoning Provin

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