钯合金膜催化反应器回收水中氢同位素研究的论文.pdfVIP

钯合金膜催化反应器回收水中氢同位素研究 石岩，张义涛，敬文勇，蔚勇军，常元庆，雷强华 (表面物理与化学国家重点实验室，绵阳市718信箱35分箱，621907) 摘要：采用含Pt质量分数2％的口．A1203作催化剂，钯合金膜催化反应器回收氢同位素气体，研究了CO、 水汽的流量及温度对氢回收效率的影响。结果表明，在H20汽流速低于40mL／min，CO和H20汽比率约为 I．2，反应温度为450*(2的条件下，单级的钯畲金膜催化反应器系统尾气中氢含量低于1．1％，氢回收效率大于 98％。 关键词：钯合金膜：催化反应；水—气反应 氢同位素的回收技术在核武器和民用研究方面具有重要意义，用于氢同位素回收的技术 有热金属床技术等。近年来，以钯合金膜反应器技术为基础，应用水·气交换反应和甲烷的催 化反应回收氢同位素的研究引起氚工艺研究者的重视。钯合金膜技术已经应用在氚实验室的 气体纯化和回收等研究。国际热核聚变反应堆中，为了回收聚变反应堆产生的氚，也考虑采 用钯合金膜技术回收聚变反应堆产生的氚。为此，提出用一种具有发展和应用前景的钯膜催 化反应器(PMCR)回收含氚气体中的氢同位素气体。水气交换反应H20+COC02+H2(反 应(1))是PMCR催化反应器的主要反应，由于热力学平衡的限制，单一的应用这个反应完 全回收氢同位素是不可能实现的，反应不能完全进行。然而，如果能将反应产生的氢同位素 气体从催化反应器中移除，打破热力学平衡限制，反应就可以继续进行。由于钯合金膜具有 选择透过氢同位素的特性，因此将Pd／Ag或者Pd／Y合金膜集成在催化反应器内，组成PMCR 实验系统。通过维持钯合金膜渗透侧的较低压力，使反应产生的氢同位素气体透过钯合金膜 CH4+H20(反应 去除，以保证反应继续进行下去。另外，反应器内也将发生副反应CO+3Hu (2))，甲烷的存在会影响氢同位素的回收效率。本文建立了PMCR系统，采用含铂质量分数 2％的口-A1203作催化剂，应用钯合金膜催化反应器回收氢同位素，研究系统的水处理工艺条 件，以提高轻同位素的回收效率。 1实验 实验系统见图1。通过铂催化床产生水汽，催化剂采用铂含量0．8wt．％a-A1203，催化反应 的温度为250℃。控制定量的氢气和氧气来获得定量的水汽。 301 图I实验系统筒图 由于当地大气压力为0．093MPa，为了提升反应器内压力，防止空气进入反应器系统，在 尾气出门连接了一个单向阀，以防止空气对反成分析结果的影响，阀门的单向打开的压力为 3kPa，提高了实骏系统的压力。实验系统集成了承分分耪仪，在线蜜时测量尾气中承汽缒含 量。 铂质量分数2％的a—A1203催化剂2599。 H，ll加嚆托捧 话音盒f 图2PMCR反应器结构图 采用UGI一1C水分分辑仪《成都仪器厂≥，8mL标准不锈钢迸糕器，溅量承汽含量。采矮 Pa。 2结果与讨论 2．1反应温度对反应结果的影响 瀑度是影嚼催诧交换反应的重要因素。选定反应的水汽进气流量为20mL／min，CO酶进 气流量为26 mL／min，反应温度从350C开始，以间隔306C逐渐增加麓500。C。每个温度点， 乎餐黠阏隽60分赞，平衡嚣取样分耪尾气孛含氯气箨斡含量，结果瑟銎3J跨}拳。 302 ^攀v．0鼍圣．羹50 图3反应温度对运气孛CH4、H20、H2组分含量瓣影嚷(CO帮H20进气流量分剃隽26翻 20mL／min) 图3表瞬，温度黠氢气含薰豹影响较夺，氢气禽量维持在0．2％《体积分数，下焉)左右； 温度对水汽和甲烷的影响明巍，随着温度的上升，甲烷含量减少，水汽含量增加。在较高温 随温