贵金属改性的Ag%2fAl-%2c2-O-%2c3-选择性催化还原NO-%2cx-地研究.pdfVIP

石 油 化 工 2004年第33卷增刊 PETRoCHE]ⅥICALTECHNOLOGY ·1309· 贵金属改性的Ag／A12 03选择性催化还原 NOz的研究 王 进，解淑霞，余运波，贺 泓 (中国科学院生态环境研究中心大气污染控制研究室，北京100085) [摘要]研究了几种贵金属改性的Ag／A1203催化剂选择性还原(SCR)NO。的活性。实验结果表明，在模拟柴油机 DRIFT)结果显 化率。而Pt和Au的添加均使Ag／A1203的NO。的转化率明显降低。原位漫反射红外光谱(k—sire 示，添加少量Pd在反应过程中有利于催化剂表面烯醇式(CH2CHO一)活性中间物的生成，该物种与催化剂表面吸附 的NOr反应活性很高，能够生成关键中间体异氰酸酯(一NcO)，从而加速了NO，催化还原反应活性。 [关键词】贵金属；NO：选择性催化还原；In—situDRIFTS；催化反应机理 426．8 [中图分类号]TQ [文献标识码】A 自从1993年Miyadera等¨o发现A∥A1203催到1一A1：O，浆液中，充分搅拌使其分散均匀，经过 化剂是一种活性很高的NO还原催化剂以来，NO，减压旋转蒸发后所得产物在393K烘干12h后，置 的选择性催化还原反应作为一种有望应用于净化柴 人马弗炉中，程序升温至873K焙烧3h，制备成所 油机、稀燃汽油机和气燃机尾气的技术而倍受关注。 需催化剂，冷却后研磨筛分为20～40目小颗粒 随后研究结果表明旧J，该催化剂的弱点是在低温下 备用。 (300—400oC)反应活性低，不能很好地适应柴油机 1．2催化剂的活性评价 尾气温度低的特点。因此，设计和制备出低温活性 催化剂活性评价参照文献心。进行。 好的新型催化剂就显得十分必要。 1．3原位FT】吸分析 贺泓Ho等首先在1995年日本化学会69届年会 Nico— 催化剂的原位FTIR分析装置为Thermo 中报告了添加少量的Pd到Ag／m：O，中可以提高 NO，的催化还原活性，而添加少量Pt和Au反而降 cm～。称取约0．03 器，分辨率为4 g待测催化剂置 低了NO。的催化还原活性。虽然前人研究了添加 于陶瓷小坩埚内；反应气体的流量通过质量流量计 贵金属后对Ag／A1：O，脱除NO，活性的影响，但是 来控制，预先混合后通人原位池，各种气体的浓度与 添加贵金属到Ag系催化剂后，如何影响催化机理 活性评价中的完全一致，只有总流量降至 尚不清楚。 100 (本工作采用浸渍法制备几种贵金属改性的Ag／ 舢：O，催化剂，研究了它们与A∥础：O，催化剂选择 K和873 O：一90％N2的气氛下升温至573 K对催 性催化还原NO，催化性能的差异，利用原位漫反射 化剂进行预处理60min，然后降至所需温度取背景 表面振动分析装置进行了原位稳态及动态红外实 数据，最后通反应气体取原位红外谱图。 验，并且对催化反应机理做了初步解释。)