单分子体系发射光子统计性质理论研究.pdf

IIJ东人学硕十学化论文 摘 要 随着科学技术的发展，单分子科学和技术的概念应运而生。从1989年对单个染料分 子吸收信号的探测算起，在不到20年的时间里，单分子技术得到了迅猛的发展，已经成 为物理学，化学，生物学以及材科科学等的主要研究手段之一。单分子技术的优点在于， 它能在分子尺度上探测到系统的涨落现象，由于传统的光谱技术采用了系综平均而无 法探测到这种涨落现象．通过对单分子发射荧光的分析，可以得到单分子周围环境分子 的分布情况以及其动力学行为，这对生物学的研究有很大的帮助，比如：用单分子技术 来研究蛋白质的折叠与去折叠过程等。由于单分子自身的热涨落现象，单分子荧光信号 中总是包含大量的噪音。所以要从探测到的荧光信号中提取出有用的信息显得非常的 必要，同时这个过程也相当的困难甚至不可能。目前用来分析单分子信号的方法主要 有：主方程方法(速率方程方法)，这种方法忽略了谱扩散，相干性以及非马尔可夫效应， 是一种直观唯象的理论，量子跳跃(Quantum Jump)方法，到目前为止这种方法只用来 讨论了简单的孤立二能级原子体系和三能级原子体系，而实际的单分子体系要比孤立 的二能级或三能级体系要复杂的多，如：由环境分子导致单分子参数随时问的涨落现 Walk方法，一种随机 程，导致该方法不能用来处理系统发射光子的反聚束效应。L6vy 方法，用来处理非稳态的过程等．产生函数方法，这种方法既能处理系统发射光子的聚 束效应也能处理系统发射光子的反聚束效应。并且对具体的单分子体系很容易用广义 Bloch Optical 的光学布洛赫方程(Generalized Equations)对发射光子的统计特征参数进 行数值计算。本文主要运用这种方法来讨论三能级单分子体系的发射光子的统计性质。 对V型体系的“透明”现象，以及A的电磁场诱导透明现象进行了说明，还引入两个辅助 参数对两种不同的光子进行记数统计，对它们的发射光子平均数，Mandel参数Q以及 i 山东人学硕十学化论文 光子之间的联合分布几率和边缘分布几率进行了计算。 本文分为四章： 第一章：综述，对单分子的发展，单分子给物理，化学，生物学以及物质科学带来 的影响作了比较简单的介绍，并对当前存在的几种理论方法进行了分析。 第二章：密度矩阵理论，对密度矩阵的概念以及其运动方程进行了说明，特别是对 后面将要用到的约化密度矩阵的概念及其运动方程进行了比较详细的说明，并且给出 了分子和外场作用下的，在偶极近似下的密度矩阵描述。在引入约化密度矩阵后，从微 观的相互作用出发得到了一般三能级体系的约化密度矩阵运动方程，以及如何由约化 密度矩阵方程构造产生函数进行了详细的推导说明。 第三章：结果及讨论，运用第三章中得到的产生函数方程讨论具体的三能级体 系：y，人，三型在外场作用下的发射光子的统计性质，着重讨论了y型体系在连续场作用 下的线型和Mandel参数Q和在脉冲场作用下的发射光子平均数随时间的变化，Mandel参 数Q随时问的变化以及不同光子2．M的相关性和它们之间的联合分布几率以及边缘分 布几率；讨论了^体系单连续场作用下的线型和Mandel参数Q以及在双连续场(激光场 Induce 和电磁场)作用下的电磁诱导透明(ElectromagneticTransparency)现象；以及三型 体系在连续场作用下的线型和Mandel参数Q。 第四章给出了简短的结论。 关键词：单分子光谱，三能级体系，光子统计，产生函数 ii 山东人。学硕十学位论文 Abstract Asthe ofthescienceand ofthe molecule