NO-%2cx-催化甲醇深度氧化的原位FT-IR的研究.pdfVIP

N0，催化甲醇深度氧化的原位FT-IR研究 侯思聪，颜宁，肖超贤，邹鸣，寇元 (北京大学化学与分子工程学院，北京100871) [摘要】向用原位红外的手段研究了NO。催化的甲醇深度氧化反应．结果表明在实验范围内不同反应温度对产物分布有明显 的影响，并且通过与在线红外结果的比较探究了该反应的催化机理● 【关键词】NOI；甲醇；氧化：原位FI-IR：a1，ocH20cH3；HONO 426、99 [中图分类号]To [文献标识码]^ 成C。氧化物的反应”a，汽车发动机中甲醇的完全燃烧反应口1以及利用甲醇作为还原剂的de-NO；反应。 situFT．IR) 同时该体系研究的是一个没有固体催化剂的纯气相反应，因此可以方便地使用原位红外(in 的手段进行研究。 在以前的研究中，通过与在线红外结果的比较，我们在原位条件下首次观察到了Nq催化活化甲 烷过程中重要的中间物HONOt41。本工作中我们则对甲烷选择氧化的目标产物甲醇在Nq催化下的深 度氧化反应进行了原位红外研究。 I实验部分 1．I实验装置 cm，气体池两端 实验在一自制的石英红外气体池内进行。气体池内径10Illm，加热段长度约为8 由KBr窗片密封，反应时通冷凝水冷却。反应温度由Lu．900M型程序温度控制仪控制，本文中温度 为经过校正的气体池内壁的温度。 1．2实验条件 气体(N2，02，NO)流量由D07型质量流量计控制，预先混合后通过冰水浴冷凝的甲醇溶液， 最后通入气体池内。实验时先通N2测红外背景，再通入反应气测量原位红外谱图。FT-m光谱图由一 cm-1。 台布鲁克Vector22红外光谱仪测量，分辨率为2 2结果与讨论 2．1产物分布随温度的变化 基本全为c02。 22原位红外与在线红外结果比较 通过仔细对比相同反应条件下的原位和在线红外图谱，我们发现一些主要产物如CH20，CO，C02 收峰，而原位红外却没有该吸收峰。据此我们推测二甲氧基甲烷是反应尾气在流出反应管后的低温区 通过下面的反应生成的： comca。联系人：寇元，010 【作者简介】侯思聪(1980-)，男．山东省平邑县人．博士生，电话010电邮holestone@yahoo edt|．en。 电都yuankou@pku 埘宁一 修?≥ 2CH30H+CH20-÷CH30CH20CH3+H20 0130H ▲ 560。C 540。C 5加。C CO 500。C }删帕 480。C o 460C m