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飞秒激光下分子的非线性取向研究 徐楠1，李建威2，李健1，张志新1，熊利民1，王慧敏1，吴成印3 1．中国计量科学研究院 北京100013； 2．南开大学光了学中心 天津300071； 3．北京大学现代光学研究所北京100871； 摘要： 处在激光场中的分子，由于激光电场和其诱导偶极矩的相互作用，导致分子的主轴沿激 光的电场方向排列，称为分子的取向．根据激光脉冲宽度的大小，分子取向可以分为两种类 型。一是激光脉宽远大于分子的转动周期，分子的取向程度随着激光强度的增大而增大，脉 冲停止后分子也停止取向，称为绝热取向；另一个是脉宽小于分子转动周期的短脉冲取向， 此时分子不仅在脉冲存在时取向，脉冲停止后还会周期性的出现取向。 分子取向的程度由cole来衡量，其中椤为分子主轴和激光偏振方向的夹角，实验上 通常有两种方法可以获得cosa。：库仑爆炸法与弱光偏振光谱法。我们利用弱光偏振探测 X101 法来测量了一系列分子在波长800纳米，脉宽1lO飞秒，强度为63W／cm2的激光脉冲作 用下的取向程度。通过改变实验光路，引入外加的双折射，我们实现了取向信号的零差和外 差测量。零差信号强度正比于(cosO-i／．力2，外差信号强度正比于(coiO-1力十D2，f代 表引入的双折射的大小。实验的取向结果和理论的计算结果比较吻合，说明弱光偏振探测法 不但可以方便地探测分子的取向，还可以得到直接反映分子取向结构的信号。 关键词：飞秒激光，分子取向，双折射 22 引言 飞秒激光脉冲具有峰值功率高、脉冲时问短的特点，因此在非线性光学与时间分辨光谱 学等领域有着非常重要的应用。近年来，利用分子在飞秒激光作用下的非线性效应制备空间 有序排列的分子并探测分子在飞秒强激光场中的行为成为非线性光学的一个研究热点[卜2] 分子的空问有序排列即分-了取向，它是激光电场与置于其中分子的诱导偶极矩相互作用 的结果。激光对分子的取向分为两类。当激光的脉冲宽度远远大于分子的转动周期(TT。) 时，分子的取向程度随着激光强度的增大而增大，脉冲停止后分子也停止取向，称为绝热取 向[3]。当激光的脉冲宽度小于分子的转动周期(TT。。)的时候，此时分子不仅在脉冲存 在时取向，脉冲停止后还会周期性的出现取向，称为脉冲后取向[4]。由于多数分子周期都 在ps量级，利用飞秒激光对分子的取向都属于脉冲后取向，即飞秒激光作用于分子后，分 子在无外场条件下重现周期性的取向状态。飞秒激光由于能够在无外场作用的条件下实现对 分了的取向，所以在超短阿秒激光脉冲产生、分子化学反应动力学等研究中具有重要的应用 潜力。 分子取向的程度}Itcos20)来衡量，其中0为分子主轴和激光偏振方向的夹角。cos20) =1／3时，则说明分子呈现各向同性的分布，没有取向；若cos20)大于1／3时，说明分子 趋近于激光电场的方向取向，若cos20)=1，则分子的主轴完全沿激光电场的方向取向； 轴向完全与激光电场的方向垂直。cos20)的计算公式如下： cos2秒-(甲Icos2乡}甲) (1) 少(f)=∑AsM(，)IJ，M) (2) 其中，IZ膨为自由转子的球谐函数，儿一俐为展开系数。飞秒激光作用于分子之后，先求 解含时的薛定谔方程得到激光停止时的展开系数以，俐，从而得到自由演化的波函数v(t)， 通过方程1就可以得出分子的取向程度coJe多。 实验上通常有两种方法可以获得cos20)。第一种方法库仑爆炸或者解离电离取向分子 [5]，通过探测碎片离子的角分布得到分子的取向程度。这种方法需要对取向的分子进行电 离和解离，不利于取向的应用。另一种是弱光偏振光谱方法[6]，它利用光克尔效应，通过 测量分子取向产生的双折射来探测取向的程度。由于弱光偏振法要求装置简单，并且作用过 程中对分子没有破坏，因此我们采用弱光偏振光谱方法对氮气分了在波长800纳米，脉宽 110飞秒，强度为6×lOl3W／cm2的激光脉冲作用下的取向程度进行了探测。 实验设计 图1是我们实验室中所搭建的脉冲后取向实验装置图。由800hm、lO