铈钨复合氧化物催化剂上NH3选择性催化还原NOx.pdfVIP

第十八届全国稀土催化学术会议论文集 OB-16 铈钨复合氧化物催化剂上NH3 选择性催化还原NOx * 单文坡，刘福东，石晓燕，张长斌，贺泓 ** a 中国科学院生态环境研究中心，北京 100085 关键词：铈钨复合氧化物催化剂，柴油车尾气，NH3 选择性催化还原 NOx 随着石油资源日趋短缺，CO2 减排压力增大，燃油经济性好和动力性强的柴油车日益受到 重视。与装有技术相对成熟的三效催化剂的汽油车相比，柴油车尾气的 NOx 控制仍然是一个 亟待解决的问题。氨选择性催化还原 NO （NH -SCR ）被认为是最有希望大规模应用于柴油车 x 3 尾气净化的技术之一，开发新型 NH3-SCR 催化剂用于柴油车尾气的 NOx 净化是目前环境催化 领域的研究热点。笔者所在研究组长期致力于铈基和铁基复合金属氧化物以及 Fe 分子筛等非 钒 NH3-SCR 催化剂的开发与研究[1-4] 。近期，我们成功开发的新型铈钨复合氧化物催化剂在很 宽的操作温度窗口内具有优异的NH3-SCR 活性和 N2 生成选择性，并具有很好的抗高温烧结能 [1] 力，能够适应高空速环境和复杂的反应气氛 。 材料与方法 以硝酸铈和钨酸铵为前驱体，采用共沉淀法制备了铈钨复合氧化物催化剂（焙烧温度为 500 oC ），制备所得催化剂以 Ce W O 表示，其中“a/b”表示 Ce/W 摩尔比，如 Ce W O ，CeWO a b x 2 1 x x 和 Ce W O 。纯CeO 和 WO 也采用该方法制得。 1 2 x x x 在自制的微型固定床反应器上进行 NH3-SCR 活性的考察。反应配气的组成为：[NO] = [NH ] = 500 ppm，[O ] = 5%，[H O] = 5% (使用时) ，[CO ] = 5% (使用时) ，[C H ] = 250 ppm (使 3 2 2 2 3 6 用时) ，N2 作平衡气，总流量为 500 ml/min 。不同反应空速通过调节催化剂的使用量来实现。 NO 和 NH 及副产物 N O、NO 均利用带有气体池附件的红外光谱仪进行测定。 3 2 2 结果与讨论 在 250,000 h-1 的空速条件下，考察了不同 Ce/W 摩尔比对催化剂活性的影响（图 1）。纯 CeOx 在整个温度范围内的催化活性较低，其最大 NOx 转化率只有 26% 。当Ce/W 摩尔比为 2:1 时，Ce W O 表现出了非常宽的活性温度窗口，可在 250~400 ºC 的温度范围内实现 100%的 2 1 x NO 转化率，说明铈钨复合氧化物催化剂中 CeO 和 WO 可能存在一定的协同作用。当 Ce/W x x x 摩尔比为 1:1 时，CeWO 催化剂的低温活性和高温活性均优于 Ce W O ，继续降低 Ce/W 摩尔 x 2 1 x 比至 1:2，Ce W O 催化剂的活性迅速降低，这可能与作为活性位的铈物种含量减少有关。纯 1 2 x WOx 在整个温度范围内的催化活性也较低，进一步说明 Ce 物种和 W 物种共存对催化剂活性 的重要性。 为进一步研究该催化剂的活性位和本征活性，采用比表面积对 Ce W O 、CeWO