凝胶体系微波快速合成A型分子筛膜地研究.pdfVIP

48 可持续发展战略中的催化科学与技术 凝胶体系微波快速合成A型分子筛膜的研究” 程志林晁自胜一 林海强 万惠霖 (厦门大学化学系，固体表面物理化学国家重点实验室，厦门361005) 由于分子筛的筛分性能、吸附分离性能及良好的热稳定性，由分子筛构成的分子筛膜近几年来得 到广泛的关注。微波合成分子筛膜研究相对较少。“3。塔文采用凝胶反应体系在常压回流条件下，微 波合成较为致密的A型分子筛膜，并研究了H。N。、CO、CO：等气体的渗透性能。1 1实验部分 zO：2SiOz： 吸附晶种的陶瓷片，然后在120C烘干备用。将陶瓷片竖立放置盛有反应胶(配比为：3Na 子水洗涤，于120C烘干。渗透气体为H。、N。、CO、CO：，每次测渗透前先用被测定气分别吹扫原料侧 和渗透侧lOmin。渗透压力保持在0．1MPa，渗透出口接大气，用皂沫流量计测定渗透气体的流量。 Rotaflex S一520 D／MAx—c型x一光粉末衍射仪上进行。SEM扫描电境在日本Hitachi XRD在Rigaku 型扫描电子显微镜上进行。 2结果与讨论 由于微波加热具有快速和均匀等优点，而对于 连续致密分子筛膜的合成来说这两点又极为重要。 从图1的不同微波辐射时间的XRD图可见，合成时 问为8rain时，与体相中的分子筛相比(至少需要 13min)，分子筛膜已经生长在载体上，说明分子筛膜 的形成快于分子筛的形成。这主要是吸附晶种加速 了表面吸附凝胶层的晶化速率。从翻2的不同微波辐 圉1不同微波合成时间的XRD图 射时间的SEM图可见，合成时间为15rain，一层分子 筛晶体生长在载体上。但这对分子筛膜连接不够紧 7tNaA分子筛；8‘嵇体 密，部分区域有连生的现象；合成时间为18min，分子筛膜紧密程度有所改善；当合成时间增加到 20min时，一层较致密且排列较规整的分子筛晶体均匀地分布在载体表面，从截面图可见，分子筛膜 的厚度大约为5弘m。从图3给出的合成时间20rain多次合成的SEM图可见，多次合成有利于形成致 密的分子筛膜，膜的厚度从合成一次的约5btm增加到合成四次的约8,um。 图4给出了室温下测定四种气体渗透率与气体分子动力学直径的关系。合成次数增加气体渗透 率下降，说明膜的厚度增加，选择性有所提高，H。／N。基本接近努森扩散值(3．72)。 一次合成的选择性小于努森扩散，表明一次合成膜仍然存在较大的缺陷，多次合成有利于增加致 密程度；但气体扩散表明，分子筛膜仍然存在大于分子筛孔道的非沸石fL。 1199022401 *国家重点基础研究投展规划资助项目t(；1 xmu educ“ **通讯联系^．Emai[：zschao@jingxlan A．催化荆制备科学与技术 p b d 图2不同微波合成时间的SEM图 a115rain，b{18rain}c：20rain；dl截面(合成时间20rain) p