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石 油 化 工
PETROCHEMICALTECHNOLOGY 2004年第33卷增刊
膦配体修饰的Rh／Si02催化剂及其乙烯
氢甲酰化反应性能的研究
严 丽1，丁云杰1，一，朱何俊1，杨富1，陈维苗1，林励吾2
(中国科学院大连化学物理研究所，1．天然气化工与应用催化研究室，
2．国家催化基础实验室，辽宁大连116023)
[摘要]f采用有机膦配体直接修饰改性Rh／Si02催化剂和流动固定床反应工艺考察了乙烯的氢甲酰化反应的催化性
NMR，热重以及FrlR表征手段
能。结果表明氢甲酰化活性和丙醛选择性高，且产品分离简单J采用固体”P—MAS
NMR，ICP～AES以及GC—MS的分析结果证明：
对该催化剂的活性物种的形成过程进行了研究。固体”P—MAS
催化剂的活性可以完全恢复。
[关键词]氢甲酰化，膦修饰的Rh／Si02催化剂，乙烯，丙醛
426．8
[中图分类号]TQ [文献标识码]A
烯烃的氢甲酰化反应是典型的原子经济性反 力反应4h，反应后尾气经过100ml去离子水吸收。
rll
FFAP
应。氢甲酰化反应是均相催化工业应用的成功典 吸收液采用气相色谱HP一6890N检测，30
范，全世界目前年产量已超过7Mt。我国利用氢甲 毛细管柱，FID检测器，以甲醇为内标进行分析。水
酰化生产醛醇的能力已超过400kt。均相催化的一
个核心问题是催化剂的分离和循环使用。解决该问 分析。
题采用的方法可分为两类…：一类是将催化剂活性 1．2催化剂制备
组分锚合于高分子或无机载体上形成固载化均相催
化；另一类是水油两相催化。
烯烃氢甲酰化反应可能是关联均相和多相催化 文献Ho中报道的方法制备。H：脉冲吸附量测定在
的突破点，同时均相催化反应的固有缺点激励人们 Micromeritics
研究和开发新型的多相催化剂，以解决过渡金属Rh 金属分散度为66．7％左右，产物醛TOF的计算依此
的流失问题。vanLeeuwen旧1认为决定均相氢甲酰
为基础。
化催化剂的活性和选择性的主要因素是配体的电子
2结果与讨论
性质，仃一给电子的配体完全抑制该反应，而具有较
强的盯一接受电子能力的膦配体则可提高氢甲酰化 2．1
反应的活性和选择性。我们采用有机膦配体改性高 剂氢甲酰化反应性能比较
分散的纳米金属Rh粒子组成新的杂化催化剂体
系，并应用于乙烯的氢甲酰化反应，以期开发出具有 剂氢甲酰化反应性能比较列于表1。不难发现，
较高活性和选择性的多相催化剂。
、 1实验部分
可将催化剂从反应体系中分离，滤液为无色透明
1．1实验设备 的液体。
氢甲酰化反应在300ml高压釜浆态床反应器
中进行。反应时间为4h，反应液冷却
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