CuZnAlZr催化剂上甲醇氧化重整制氢地研究.pdfVIP

纂42嚣第3期 复整学摄(是然辩学叛) Vol。42No，3 111i童!旦 』些!!!!!!!!!!墅：竺!!!!：竺!曼罂皇 !：!：!!!! 支肇编号：0427．7104(2003)03．0369。03 余立挺1，玛建新2 (I华东瑾工大学工业催化磅f究所，上海200237；2，同济大学新能源汽车工程中心，上海200092) z(Cu)／x(Zn)为7：3的催化剂表现出最优的催化性能，程200℃时甲醇转化率达826％，H，选择性为997％， etCO)仅为o 较撩，弼霹表藤上辩蒸瓣还原秘群浓度较高显赫筏还器． 关键词：甲静；部分氧化重整；转化率；选择性；铜 串饕分粪号：O643 文献椽谖羁：A 汽车工业是世界上仅次于石油化工的第=大产业，目前，极大部分的汽车仍以汽油、柴油为燃料，所排 敦豹氮钱纯耨、缓氢纯秘秘一氧纯碳等褒气遥或了严重翦夫气污染，汽车攥敷鲍褒气已是大气褥染豹 42％【11．为此世界各国在实施机动车尾气净化的同时，也致力于开发低排放的交通工具，其中可以寰现零 排放的氯气燃料电池汽车(FCV)融成为研究的热点．由于甲静具有载氯密度高朔资源丰富的优点，甲醇 铷氢的方法得剽了广泛鹩重橇。21．虽然在攀醇铡氨的过程中或产生c。2，僵与汽油内燃槐排放的o。2相 比，前者仅为后者的50％【3j．而且，甲醇制氯过程中不排放NO。、s0，和CH化合物．因此，通过甲醇制氢 提供氧燃辩被撬为是舂效降羲褒气程溢室气律的技零途径。 目前，车载制氢的燃料电池汽车采用甲酵水蒸汽照整方法较多14j，这是一个吸热反应，要在300℃左 右发生，反应温魔较高，启动较慢．也有采用甲醇部分氧化制氯的方法]，这是放热反应，响虚鞍快，但该 反应CO戥产物较高，对净记要求受高，通常只应用于车子启动时供氧．为了降低反应温度，加快起动速 度，同时还要有效降低CO含量，在研究过程中可以考虑将甲醇水蒸汽熏整反应和甲醇部分氧化反成结合 起来，静开发甲黪部分氧他瘩蒸汽黧整捌氢获应．该凝虚露系蓉露CuZnAIZr催他捌，壶予该类攫他帮懿 双功能性，使得吸热和放热反应可在回一催化剂上进行，这种耦台的催化反应效果，可以充分利用厦应热， 节约能照”J． 讨论了∞(Cu)／x(Zn)对催化剂性能的影响． 1实验方法 1．1催化剂的制备 分液漏斗中，取Na2CO。溶液置于另～分液漏斗中，控制温度在65℃左右。并在不断搅拌下，将两者并流到 三日烧糍中，调节pH=7．6左右，搅拌老化2h，洗涤道滤至滤渡为中性，110℃烘于褥催纯翔嚣驱体。再 ～7MPa下压片成型，再破碎至0．45--0．9rnm备用， 蝗疆日期：2003-02—21 俸者箍夼；余立挺(1978一}，男，磺士研究生；遭讯联系人马建薪教授，Emai|：jxma@fev．sh。com 370 复旦学报(自然科学版) 第42卷 1．2催化剂活性评价 mL的催化剂置于反应 Film．将3 催化剂活性评价在常压固定床连续流动装置中进行，反应器内径12 120 h关掉还原气以后，用微量泵输人甲醇 mL／min，程序升温至350℃，在该温度下还原活化催化剂10 和水的混合液，用空气泵输入氧气进行反应反应稳定后(2h)，取样分析．气体经活性炭柱分离后，H2用 1 3催化剂表征 0．15408 nm，射线管电压为40 kV，管电流为60mA，扫描速度为40／min 03 (2)称取0g固体样品置于管式石英反应器内，在He气流中于500℃预处理2 h，冷却至室温后， 在含9(H2)=10％的He气流中程序升温还原，气体流速为20