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甲烷一二氧化碳共活化新反应体系的研究
寇元
(北京大学化学与分子工程学院，北京100871)
甲烷一二氧化碳催化转化制芳烃是一个综合天然气转化和二氧化硪利用于一体的新反
应·1999年6月我们报道了“CO：证据，证明二氧化碳中的破可【：‘参与甲烷芳构从而实现积
ActivationofMethaneand
极意义上的利用C02构造烃链的新反应SAMCA(SimuItaneous
Carbon
Dioxideto
Aromatics)I“．我们当时报告的新反应是{
AH=254．4
4CH4+3C02；C‘He+5H20+COkJ．reel’1(800℃)
当甲烷与二氧化碳共进料时．有四类反应发生：第一类是近年才见报导的以CO：为氧化
剂使甲烷氧化偶单即；第二樊即是我们报导的SAMCA；第三类是甲烷的CO，重整”I；第四
类是CO：作为添加剂／促进jfl准甲烧转化中阻止CH，+深度氧化或消除积碳I”．对于第一、二
类反应，表1给出了一些可能的新反应的饲子．豫反应fI)已见诸报导外I”，其余都是我们首
次提出的新反应。
由衷1可见，以CO：为氧化荆时fTypel)J反应的基本特点是nCO：生成nCO．热力学
计算的甲烷平衡转化率显示．生成芳烃比生成乙烯高12个百分点达36．2％，但可能是由于
该反应的强吸热特点(△H商达800
kJ．tool“)，报导该反应的Y．Wang等并没有提及任何芳
烃，其CH。转化率也仅选4-5％12i．
甲蟪平暂转
反鹰粪塑 CO】 鼻型反应 化率 △H¨073Kl
功能 u，moI
f1073K．％)
(1) 20．7 287l
2CH-+2CO2；c2HJ+2H20+2CO
Tvpel
氯化荆 (2) 36．2 877．5
6CH．+9CO2=C6H‘+9H20+9CO
nCO，-+nCO
7CH。+10CO，=(jH。+IOH，O+10Co‘3l 35．O 1028．0
2A (4) 0．63 245．6
Type 氧化剂 3CH4+COi=2CiH|+2H20
nCO，—}(n一1)CO嘲 (5) 22．3 538．1
5CH|+6C01=C。H‘+7H10+5CO
2B 氯化村 4cj‘+3Cq f6) 4，2 254．4
} 丁ype 2c。珥+51t70+CO
l ncOi_(n-2)c0碳濠 (7) 6．5 336．8
5CH4+3C02=C，HB+5H：O+CO+H2
2反应的AH丈幅度下降，尤以T，，pe
表l显示随CO：中的静与碳链}旬建，Type
lfrype
2反应为甚．
我们注意到甲烷氧化的量终产物是CO：。而CO：加氢
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