钙钛矿型复合氧化物对甲烷的部分氧化及在混合太阳能氧化还原过程的应用.pdfVIP

第 65卷 第 7期 化 工 学 报 V0l1．65NO．7 2014年 7月 CIESC Journal July 2014 研黄 ： ：： ： ： ： ： ： ：= =： = 3 钙钛矿型复合氧化物对甲烷的部分氧化及 在混合太阳能氧化还原过程的应用 陈彦广 1,2，何峰 ，DagaShivalik，李凡星 (北卡莱罗纳州立大学化工与生物分子工程系，北卡莱罗纳 罗利 27695．7905； 东北石油大学化学化工学院， 黑龙江省石油与天然气化工重点实验室，黑龙江 大庆 163318) 摘要：利用固相法合成了3种钙钛矿型复合氧化物Fe2O3一CaTixM1-gO3，研究了其结构、晶型和氧化还原活性。在 固定床反应器中考察了该氧化物对两步法甲烷催化氧化制合成气及水分解制氢的活性及选择性。x射线衍射结果 表明3种钙钛型复合氧化物均由正交晶系钙钛矿相和赤铁矿相组成。3种钙钛矿复合氧化物对甲烷的氧化活性顺 序 为 Fe2O3CaTi085Nio15O3 Fe2O3一CaTio85Co0l5O3 Fe2O3一CaTio85Fe015O3。 固定床 反 应 结 果表 明 ， 以 Fe2O3一CaTi085Nio15O3为氧载体催化剂，CH4转化率可达 96％，CO和H2产率达 71％，同时水分解反应的转化率为 40％。利用AspenPlus对 Fe2O3一CaTio85Nio15O3在混合太阳能氧化还原过程的效率及合成油和H2产率进行了模拟。 ． 模拟计算结果证明基于复合氧化物的混合太阳能氧化还原过程可以有效提高CH 利用率。 关键词：钙钛矿型复合氧化物；甲烷；催化氧化；制氢 DOI：10．3969~．issn．0438—1157．2014．07．035 中图分类号：O643．36 文献标志码：A 文章编号：0438一l157(2014)07—2741一l0 RedoxconversionofmethanewithFe203-CaTixM l_xO3compositeoxidesfor hydrogenandliquidfuelCO-production CHEN Yanguang一，HEFeng ，DAGA Shivalik ，LIFanxing (1DepartmentofChemicalandBiomolecularEngineering,NorthCarolinaStateUniversity,Raleigh27695．7905，UnitedStates；School ofChemistryandChemicalEngineering，NortheastPetroleumUniversity，ProvincialKeyLaboratoryofOil＆GasChemical Te