氢掺杂单层石墨体系的晶格动力学探究.pdfVIP

第58卷专刊2009年6月 物 理学 报 1000．3290／2009／58(专刊)／$306．07ACTAPHYSICASINICA @2009Chin．Phys．Soc． 氢掺杂单层石墨体系的晶格动力学研究* 黄良锋 李延龄 倪美燕 王贤龙 张国仁 曾 雉+ (中国科学院固体物理研究所材料物理重点实验室，合肥230031) (2008年12月17日收到；2009年1月4日收到修改稿) 采用密度泛函理论研究了氢掺杂单层石墨(graphene)体系，并采用密度泛函微扰理论方法计算了体系局域振 动模(LVMs)．结果显示，高频位置的LVMs数目与缺陷中氢原子数相等，而不同掺杂类型的LVMs频谱位置各不相 同．研究结果及分析表明，LVMs测量是评估质子辐射下石墨样品的替位氢掺杂类型及其含量的有效方法，该方法 可推广应用于研究其他掺杂体系． 关键词：石墨，局域模式，晶格动力学 PACCt 8120V，6320P 结合，从而使空位杂质消失或产生氢的替位杂质．若 1．引 言 有剩余空位杂质，虽然单个空位0K时具有磁矩，但 是在室温或更高温度下，不显示磁性¨]，因此在磁性 石墨在电子器件和核反应设施中都有着广泛的 测量中不占重要地位．而层面上多余的吸附杂质在 应用…．除了地球，在一些外太空陨石中也发现了石 较长时间后很可能会扩散到样品外，因此替位氢杂 墨的存在．由于外太空的射线和粒子的辐射，使得石 质在质子辐射下的石墨中占有相当重要的地位．本 墨中出现杂质、空位等，从而使陨石中的石墨具有了 文采用密度泛函理论(D丌)和密度泛函微扰理论 一定的磁性幢1，这与核反应设施中受辐射石墨(核裂 (DFPT)，研究了单层石墨结构中三种替位氢掺杂情 变中子俘获剂和核聚变tokamaks装置第一壁构件材 况下石墨的稳定结构、磁学性质以及杂质局域振动 料)的磁性现象b1类似．所以，研究石墨中的磁性及 模式．计算结果表明，不同掺杂构型具有不同的磁学 杂质情况对于核工业和天文学都有着重要的意义． 性质和不同的局域振动模(LVMs)，从而可以用 此外，由于磁性石墨(单层、多层和晶体)在自旋电子 LVMs评估受质子辐射石墨样品中杂质类型及其含 元器件的潜在应用，因此需要我们更深入地理解碳 量，并分析其铁磁性质的起源． J． 基磁体以及碳纳米材料的磁相关性质¨J 实验发现石墨样品在质子辐射下获得铁磁性； 2．计算方法和模型 其居里温度可以达到350K以上怕’7J，而陨石中石墨 的铁磁居里温度可达到570K拉J．近年来，理论上也 本文中，结构优化、电子结构和声子谱的计算是 一直围绕质子辐射下石墨中可能存在的杂质进行相 关的研究，比如氢原子的石墨层表面吸附口’8-1¨、碳 件包完成的．由于在石墨层状体系中，局域密度近似 原子的石墨层表面吸附bJ引、空位掺杂[3-5J3’1引、氢对垂直层面方向的电荷密度分布计算比广义梯度近 原子替位掺杂¨·．由于碳原子和氢原子在石墨层面 似要好¨引，而且利用前者所得到的声子频率要比后 上的扩散势垒比较低，分别为0．47和1．3eV(有其 者更加接近实验测量值¨引，因此本文中交换关联势 他氢原子相互作用时为0．48eV)cs,tzj，在温度较高采用局域密度近似处理．在石墨晶体中，层与层 的情况下，石墨层上吸附原子的迁移率比较高．而且 之间以比较弱的范德瓦耳斯力(层间距为0．324 rim) 碳原子和氢原子又很容易与质子