熔融Cu55团簇在铜块体中凝固过程分子动力学模拟.pdfVIP

第58卷专刊2009年6月 物 理学 报 1000．329012009／58(专刊)／S040-07ACTAPHYSICASINICA @2009 Chin．Phys．Soc． 熔融Cu55团簇在铜块体中凝固过程的 分子动力学模拟* 徐送宁1’2’ 张 林2’’ 张彩碚2’ 祁 阳2’ 1)(沈阳理工大学理学院，沈阳110t68) 2)(东北大学理学院。沈阳110004) (2008年12月15日收到；2009年2月20日收到修改稿) 应用基于嵌入原子势函数的分子动力学方法，模拟了嵌入在具有面心立方结构同质块体中的熔融Cl|5，团簇在 不同急冷温度下微观结构的演变情况．通过计算熔融Cus，团簇的均方位移和原子平均能量随时间步的变化，并应 用键对分析技术，分析了急冷温度对熔融C№，团簇结构变化的影响．研究结果表明，由于受到块体结构的影响，在 所研究的急冷温度范围内，熔融Cus，团簇在凝固过程中形成了以面心立方结构为主的微观结构．结晶过程是原子 不断交换其位置的过程，团簇原子位置的重排敏感于温度的变化．随着急冷温度的升高，原子的扩散范围增大．在 100，300和500K三个较低的温度下有利于形成稳定的面心立方结构，但当急冷到100K时，团簇中的原子在没有 找到其最佳位置之前就已经完成晶化．在急冷到500K时．团簇中的原子在块体中扩散充分，与块体中的原子形成 理想的面心立方结构．在700，900和1100K三个较高的温度上，局域结构表现为随时间步波动性变化． 关键词：团簇，分子动力学，计算机模拟，凝固 PACC：3640B，6120J，6185 材料科学最重要的研究内容之一，然而目前仍缺乏 1．引 言 对于在结晶体内部仍存留的小块熔体在结晶过程中 结构变化的了解．这些小块熔体通常包含几个至几 团簇作为块体材料与单体原子、分子之间的过 千个乃至更多的原子，由于受到其周围结晶体原子 渡态，由于具有较高的表面积与体积之比，其结构和 的影响，它们所构成的熔体团簇在结晶过程中所发 性质与块体材料有很大的不同．近几十年来，研究者 生的结构变化必然不同于由相同原子数所构成的具 已经对自由表面金属团簇的熔化与凝固问题进行 有自由表面的孤立团簇．但是，仅通过实验是很难直 了较广泛的研究，取得了许多有意义的结果¨_1“．例 接观察到在块体中原子结构的演化，计算机模拟则 如，团簇的熔化温度强烈地依赖于团簇的尺寸，团簇 提供了在原子尺度上观察这种结构演化过程的可 尺寸小熔化温度就低¨5’蚓；凝固时团簇的结构变化 能．由于计算能力的限制，对于这样的体系目前还很 对它们的尺寸和构成团簇的元素等非常敏感¨7’1引． 难进行精确的第一性原理计算，而建立在经验分子 atom 铜团簇作为一种重要的货币金属纳米颗粒，在新型 问相互作用势函数和嵌入原子法(embedded 纳米电子器件和纳米催化剂上具有广阔的应用前 景．相关的理论与实验研究也发现，当这些团簇所包 子动力学等)则适合描述这种体系内原子的运动． 含的原子数目达到“幻数”时，它们在结晶后会具有 本文采用基于EAM的正则系综(Ⅳ1仃)分子动 特别稳定的结构，如Cu。等团簇具有完美的二十面 力学，模拟了嵌入具有面心立方结构同质块体中的 体结构¨引． 熔融Cu，，团簇在不同急冷温度下微观结构的演变情