Ce~（3＋）的臭氧氧化动力学研究.pdfVIP

第28卷第5期 高 校 化 学 工 程 学 报 NO．5 Vb1．28 2014 年 1O月 JournalofChemicalEngineeringofChineseUniversities Oct． 2014 文章编号：1003-9015(2014)05—0998-06 Ce3+的臭氧氧化动力学研究 潘延波，刘敬军，黄志钰，李星星，杨伯伦 (西安交通大学 化学工程与技术学院，陕西 西安 710049) 摘 要：为探究 Ce”的臭氧氧化机理，在间歇式鼓泡反应器中，研究了温度、硝酸浓度和初始 Ce”浓度等对臭氧(O，) 氧化三价铈 Ce生成四价铈 Ce过程的影响。在对体积传质系数、液相传质系数等传质特性参数分析的基础上，证明 了臭氧与Ce反应的过程主要发生在液相主体，反应处于慢速动力学区域，并据此建立了反应的动力学模型。通过与 实验数据进行比对，拟合得到了相应的模型参数。其宏观反应速率常数与温度的关系为：k=733585．9exp(一39257．1R／ ， 活化能Ea为39．2571kJ．mol～ 在实验条件下，动力学模型的计算结果与实验结果吻合较好。 关键词：臭氧氧化；传质；反应动力学；核废料处理 中图分类号：TL941+．39；TQ031．7 文献标识码：A DOI．．10．3969~．issn．1003．9015．2014．05．010 KineticsStudyontheOzonationProcessofCe PANYah-bo，LIUJing-jun，HUANGZhi-yu，LIXing—xing，YANGBo—lun (SchoolofChemicalEngineeringandTechnology,Xi’anJiaotongUniversity,Xi’an710049，China) Abstract： Theaim ofthisworkistostudythemechanism ofozonationprocessofCe ．Thereactionbetween ozoneandCe”wasinvestigatedinabubbledcolumnreactor．Efiectsoftemperautre．theconcen仃ationofnitric acidna dinitialCe” concentrationonhtefinalconcenrtationofCe wereinvestigated．Thevolumertansfer coefficient，liquidmasstransfercoefficientandsomeotherrelevantmassrtansferparameterswereestimated． TheHattanumberofthereactioniSbewt een0．079and0．091．whichindicatesthatthereactionOccursinbulk liquid，correspondingtoaslow kineticregime．Whenexcessnirticacidisused，thereactionrateisrelatedto ozoneconcentrationin1iquidphasenadCe” concentration．Thereactionkineticscanbedeterminedtobea secondorder．Theparametersforreactionkineticsmodelwereobtainedbyfittingwithexperimentaldata．The direct oxidation rate constna t k Cna be correlated by a Arrhenius Equation with an expression： =733585．9exp(-39257．1／R ．Atthetemperatureandinhterangeofnitrateconcenrtmioninvestigated，the calculatedresultsag