低温下V-%2c2-O-%2c5-%2fAC催还NO还原%3aSO-%2c2-对催化剂促进作用本质.pdfVIP

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低沮下v20一/^C值化NO还原:S02对僵化剂促进作用的本质 朱珍平 刘振宇 牛宏贤 刘守军 (中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室,太原030001) , ? 1.目I育 / 一,∥ Ti02,需在较高的 了避免烟气中的sQ时催化剂的毒化,目前工业催化剂,如V20rWoj 温度下(350℃)操作吼由于高的操作温度存在许多问题.低温SCR催化剂的研究和开发 2,实验 催化剂由等体积浸渍方法制各。NO—N}Is一嘎一s嘎反应在一固定床石英反应器中进行。燃气分 折仪对反应气体进行实时分析。活性焦的脱矿物质处理采用传统的盐酸以及氢氟酸和盐酸 混合溶液处理方法。 NH。程序升温脱附(TPD)实验过程中.采用计算机控制的TCD监测器监测NHs。催化剂预 s02+3%0:(Ar为平衡气)混台气体,在50。C预处理2小时使催化 硫酸化处理采用2000ppm 剂表面形成S041离子。 vK一边nFs技术用来表征含S02的SCR反应前后的钒氧化物结构,测试范围为5265— 6265eV,透射法采集数据。FTIR和XPS用以确定催化剂表面形成的s嘎和N}l,吸附态的结构 形态,XPS谱以c(1S)谱线(284.6eV)为准进行荷电效应的校正。x一射线自B谱(EDX)用以分析 sO。存在的SCR反应后的1wt%V:o,/Ac催化剂表面微区元素分布情况。先扫描得到催化剂的 SEM图象,然后依据SEM图象选择若干表面微区进行EDX元素分析。 3.站暴与讨论 ,., 据前期研究结果,S02对v。O√Ac催化剂的促进作用来源于soz在催化剂表面的吸附“’“。 本工作进一步用阿一IR和XPS对scR反应(含s嘎)后的Vz吖AC催化剂表面吸附硫形态进行 了分析。图1示出在s02存在的SCR反应前后5wt%Vzos/AC催化剂的FT—IR谱。作为参考, 图中同时给山活性焦载体的相应谱。活性焦在所采用的分析条件下未显示红外吸收信号。 1087cm-‘,可归属于v“=o表面物种的伸缩振动。在s嘎存在下进行lO小时SCR反应后- 6wt%V。0√Ac催化剂的IR谱发生了很大的变化。1406cm。1处的谱带可归属于化学吸附于 位于970和12tOcm1处的谱带可能来源于sO.’离子Td对称性向C2v对称性的转移以及相应 反应气体中的如氧化为s瞻,后者进而与SCR反应生成的Hz0相互作用形成s吼’离子。 K一边EXAFS径向结构函 图2为VOSO。;Vg)。和s啦存在的SCR反应前后5wt%V20s/AC的V 双峰,分别相应于较短的V=O双键和较长的V.O单键【Bl。后者在1.48A和2.7k处显示两个 分得很开的峰,它们分别相应于V-o和v_v壳层.5wt%V20s/AC催化剂在反应前后-其 RDF谱均在1.4SA处显示与V-O壳层相应的单一峰,邀与v205的情况相似.而明显不同于 的峰,相应于v.v壳层,这似乎说明其中大部分V205物种处于二聚或多聚态,但由于此峰 相对强度明显弱于晶相V205的情况,预示近邻钒原子数目(配位数)小于晶相V20s的情况a 对于S02存在下ScR反应后的催化剂样品,在高R区p2A)无强于噪音水平的峰存在,似 乎说明其中v2毡物种主要以单体形式存在。总之,在S02存在的SCR反应过程中,V209AC 催化剂中的钒氧化物的化学形态并未发生变化.表面形成的S042。离子并未与钒氧化物结合 形成vos04。但S04。离子的形成似乎改善了钒在活性焦表面的分散。 在s02存在的SCR反应后,对1wi%V20#AC催化剂样品表面不同微区的元素分布进 行了分析。结果显示催化剂表面含有大量硫原子,其S/V原子比约为5.5。而且在催化剂表 面的不同微区,s/v原子比并不是均一的.某些区域S/V原子比在2—8范围,与平均结果在 同~数量级,在某些区域未分析到有钒原子,但却显示极高的硫原子浓度,而在另一些区

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