酸性条件下介孔二氧化硅材料微观形貌的变温调控.pdfVIP

第21卷增刊 分子催化 V01．21，Supp|． JOURNALOFMOLECULAR 2007 2007年8月 CATALYSIS(CHINA) Aug． 文章编号：PB-057 酸性条件下介孑L二氧化硅材料微观形貌的变温调控奉 孙成高。，陶莉。，刘 奇‘，梁海军‘，黄彩娟‘，晁自胜”。 (．湖南大学化学化工学院，长沙410082) 关键词：介孔二氧化硅，低温合成，超分子自组装，形貌控制 由于具有规则的孔道体系，介孔材料在催化传 质等方面有潜在的应用价值，其研究一直备受关注 11~2】。研究发现，除孔道结构外，材料的微观形貌 对于催化和传质过程有很大的影响【341。已报道的 介孔材料具有各式各样的微观形貌【5。7】。因此对介孔 材料微观形貌的控制和调节的研究具有重要的意 义。本文首次报道在极低温度下(-20c)合成颗粒均 l 2 3 4 5 6 l 2 3 4 S 一的二氧化硅介孔材料，并结合SEM，XRD，BET 2．Th●l叠 2-T]betta 和IR结果讨论了形貌与温度之间的相互影响关系， 图l未脱模样XRD图谱图2脱模样品XRD图谱 提出了有关形貌的温度控制的机理。 值明显减小。可以看出，低温合成的样品d100值减 1实验部分 小程度更大，其d100的减少量达到1．32姗。因此， 室温搅拌下，将3．67g的CTAB加入到320mL 未脱模低温陈化产物实际上是一种“松散的”超分 的2M盐酸溶液中，0．5h后将12．77 gTEOS加入体子结构，可能含有大量的能在高温环境下可以去除 系中搅拌一个小时。分别在100℃、室温、．20℃下的物种。 陈化72h，取出产物抽滤、洗涤、在60℃下真空干 图3是产物的扫描电镜(SEM)图谱，a、b、 h 燥24h，然后在空气中程序升温到500℃保持4 c分别是100℃、室温、．20℃陈化脱模后产物的微 脱除模板剂。 观结构的成像，从上往下1、2、3分别是各个产物 的整体形貌、颗粒形状和颗粒表面的形貌。对于a-l、 2结果与讨论 b-l、争1，即三个产物整体形貌的比较可以看出， 图l，图2分别为脱模和未脱模的不同样品的 随着合成温度的降低，颗粒的平均粒径明显减小， XRD图谱，a、b、c分别是100℃、室温、．20℃陈 颗粒的形貌趋向于均匀一致。观察放大后各个样品 化的未脱模样品。从峰形来看，各样品在2。～3。 发现，高温合成的样品颗粒呈圆柱形，室温样品为 都有100，110，200三个衍射峰存在，具有典型六多层迭片的马蹄铁形状，而低温样品则呈现出不规 方结构，可见介孔二氧化硅材料在极低温度下可以 则的球形颗粒状。可见，样品颗粒的形状趋向于曲 合成出来。表1中列出了氮气吸附实验和XRD计率增加的方向变化，即颗粒几何形状的边界曲线的 算结果，从图中和表l中数据可以看出：脱模前， 连续性在增加。 温度升高，d100值减小：脱模后，温度升高，dloo 值升高。但同温度下脱模后与脱模前相比较，d100 ·教育部新世纪创新人才计划和湖南省芙蓉学者计翅f资助项目