KDP晶体本征中性点缺陷的第一性研究3.pdf

　第 17卷 　第 10 期 强 激 光 与 粒 子 束 Vo l. 17 ,No. 10　 　2005年 10 月 H IGH POW ER LA SER AND PAR T ICL E B EAM S O ct. , 2005　 文章编号 : (2005) KD P 晶体本征中性点缺陷的第一性研究 王坤鹏 , 　张建秀 , 　房昌水 , 　于文涛, 　王圣来 , 　顾庆天 , 　孙 　洵 ( 山东大学 晶体材料国家重点实验室, 济南 250 100) 　　摘 　要 : 　用第一性原理研究了 KH2 PO4 ( KD P) 晶体中性本征点缺陷的形成能并计算了常温下点缺陷的 浓度 。计算得到中性填隙氢原子的形成能为 2. 05 eV ,进而得到 298 K下的浓度约为 1. 2 1 ×10 - 17 mol/L 。由于 填隙氢原子在带隙中形成缺陷能级 ,并使能隙降低了 2. 6 eV , 因此消除填隙氢原子有利于提高晶体在 355 nm 附近的激光损伤阈值 。计算得到的氧间隙、氧空位 、钾空位和氢空位的形成能分别为 0. 60、5. 25、6. 50 和 658 eV ,常温下它们在晶体中也以较高的浓度存在 。钾空位使晶胞体积增大约 3. 2% ,并可能提高晶体电导率 ,从 ( ) 而降低光损伤阈值 。P取代 K的反位结构缺陷形成能尽管较低 4. 1 eV , 但由于晶体生长溶液中 P 是以 PO4 四面体的形式存在 ,故此点缺陷的存在几率很小 。 　　关键词 : 　KDP 晶体 ; 　点缺陷; 　缺陷形成能 ; 　第一性原理 　　中图分类号 : 　O64 1　　　　文献标识码 : 　A 　　KD P 晶体作为氢键铁电材料的代表 , 已被广泛而深入的研究了[ 1～3 ] 。它不仅具有优 良的非线性及电光特 [ 4 ] ( ) [ 5 ] 性 ,而且具有生长速度快的特点 10 ～20 mm / d ,它在激光核聚变工程中具有不可替代的作用 。完美 KD P 晶体的带隙值为 7. 3 eV ,具有很高的激光损伤阈值 [ 6 ] 。但是由于晶体中缺陷的存在 ,使得激光损伤阈值 大大降低 [ 7, 8 ] ,尤其在 300 ～650 nm 光谱区的吸收大大限制了 KD P 晶体的应用 [ 9, 10 ] 。不同缺陷对激光损伤具 有不同程度的贡献 ,研究各种缺陷对 KD P激光辐照损伤的影响 ,找到光损伤的关键因素 ,是 目前急需搞清楚的 问题 。C. S. L iu[ 11 ]根据第一性原理计算得到 :间隙氢原子以及吸引了一个空穴的氢空位均会造成 355 nm ( 3. 5 eV ) 的光吸收 。基于此理论结果 ,我们已对 KD P进行不同条件下氢气氛退火 ,使光学均匀性及激光损伤阈值 明显提高 。本文对 KD P 中可能存在的孤立点缺陷的电子结构及形成能作了初步研究 。 1　计算方法 　　采用平面波展开 [ 12 ]和第一性原理赝势法 [ 13 ] ,计算了 KD P 中本征点缺陷的形成能 ,缺陷周围的原子驰豫 。 讨论了缺陷形成时电荷密度的重新分布 ,相