（1＋2＋1）双共振多光子电离概率的理论研究.pdfVIP

第33卷 ，第 l期 光 谱 学 与 光 谱 分 析 Vo1．33，No．1，pp44—47 2013年 1月 SpectroscopyandSpectralAnalysis January，2013 (1+2+1)双共振多光子 电离概率的理论研究 张贵银 ，李梦君 ，靳伟佳。，郑海明。 1．华北电力大学数理系，河北 保定 071003 2．华北电力大学电力工程系，河北保定 071003 3．华北电力大学机械工程系，河北 保定 071003 摘 要 共振增强多光子电离光谱技术已成为研究原子、分子高激发态能级结构的重要方法。运用光和物 质相互作用的速率方程理论，推导出四能级物质系统1+2+1双共振增强多光子电离概率的解析表达式， 以此为基础，理论模拟了电离概率随激发光强、激光脉冲宽度和碰撞弛豫速率的变化，发现在 1+2+1多光 子电离机制中，电离概率随光强的增加而增大，继而出现单步、双步激发饱和的现象 ，直至饱和值 1；继续 增大光强，电离概率将围绕饱和值 1窄幅振荡，振荡幅度随光强增加而增大。随激光脉冲宽度的增大，电离 概率从零开始逐渐增大直至饱和值 1。而随碰撞弛豫速率的增大电离概率以线性规律减小。 关键词 激光光谱学；多光子电离概率 ；速率方程 ；激光强度；碰撞弛豫速率 中图分类号：0433．5 文献标识码：A DOI：10．3964／j．issn．1000—0593(2013)Ol一0044—04 引 言 1 四能级系统的速率方程及其求解 高功率激光器的诞生使得多光子电离技术成为诱导原 图1所示为 1+2+1多光子电离过程的四能级模型。设 子、分子电离的主要方式之一 【，以多光子电离为基础的共 为基态到第一共振激发态的单光子受激吸收截面， 为第 振增强多光子电离(REMPI)技术，以其设备简单、探测灵敏 一 共振激发态到第二共振激发态的双光子受激吸收截面， 度高的特点，成为研究原子和分子高激发态能级结构、激发 为第二共振激发态到电离态的电离截面，耽为第二共振激发 跃迁通道、获取化学反应动力学信息的有力工具，在基础研 态到第一共振激发态的自发辐射弛豫速率，Ic1为第一共振激 究领域得到了广泛的应用。由于多光子电离技术的实际应用 发态到基态的自发辐射弛豫速率 ， 为第一共振激发态到基 以对光电离离子的探测为基础，如何提高多光子电离概率， 态的碰撞弛豫速率 ，J为光强。则速率方程为l】。] 是人们长期关注的问题。近十几年来在此领域已开展了很多 r 一 一 IN l+ 1IN2+ 1N2+ 2 (1) 实验、理论研究工作2¨。 ，发现多光子 电离概率与系统的激 ClI j^r 发跃迁通道、激发光特性密切相关。理论计算中常把物质系 一 IN1一a2IN2一们 2一 1N2+耽N3一 2 (2) 统简化为几个能级模型，采用光和物质相互作用的速率方程 征态 分子数 理论L3,4]，在忽略碰撞驰豫的条件下，分析激发光特性对电 0 离概率的影响，所得结果缺乏普适性 ，与实验结果往往有一 定的偏差。考虑到把 REMPI应用于大气压条件下污染物的