碳烟催化燃烧用三维有序大孔Pd-修饰三元铈锆固溶体.pdfVIP

第六届全国环境化学大会 大气化学 碳烟催化燃烧用三维有序大孔Pd一修饰三元铈锆固溶体 张桂臻，何洪。，訾学红，邱文革，戴洪兴，邓积光 001 (北京工业大学环境与能源工程学院北京1 24) 柴油碳烟是柴油车尾气中危害最大，最 PdO在铈锆载体表面高度分散。但是这两个 难消除的污染物之一。柴油碳烟颗粒物过滤 含Pd样品被老化后，均有少量PdO相出现， 器与氧化催化剂的结合是一种有效消除柴 且铈锆固溶体均有相分离现象发生，这和文 油碳烟污染的关键后处理技术。因此，热稳 献报道的结果是一致的¨J。 定的高活性催化剂是该技术的核心。铈锆固 将Pd引入CeO 2晶格内可以大大提高碳 溶体因其优良的储氧性能、热稳定性【11和好 烟催化燃烧活性，其活性远远高于负载Pd 的氧化还原能力而在汽油车用三效催化剂 的催化剂的活性，这主要是因为Pd和Ce之间 中得到广泛应用，但其催化活性还不足以满 的相互作用，使得铈锆固溶体具有更高的氧 足柴油碳烟的催化燃烧，还需要引入贵金属 移动性，从而使氧化还原反应更易进行，促 作为活性组分。此外，碳烟与催化剂之间的 进碳烟燃烧。且和负载Pd的样品相比，掺杂 有效接触直接影响碳烟催化燃烧活性，三维 Pd的样品具有更好的热稳定性。 有序大孔f3DoM)孔道利于碳烟扩散，使碳 烟和催化活性中心有效接触”J。本论文在前 期研究的基础上将贵金属Pd引入铈锆固溶 体体系，探讨Pd对铈锆固溶体的物化性质及 碳烟催化燃烧活性的影响，并对它们的热稳 定性进行了初步研究。 以PMMA为模板，以硝酸铈、氧氯化锆 和硝酸钯为原料制备了3DOM 碳烟催化燃烧活性对比曲线 基金项目：国家自然科学基金(No ceo49zro49Pdo0202，记作CeZrPd—fresh；还 制备了3DOMCeo5Zro502，记作CeZr—fresh， 并以等体积浸渍法负载和CeZrPd—fresh相同 质量分数的Pd到CeZr—fresh，记作 oC p一Ⅲ Pd／CeZr—fresh，两个含Pd的样品均以900 老化5h，分别以aged标记。 根据SEM结果可知，所有样品均形成了 ～删 三维有序大孔结构，老化后的样品仍保持 3DOM结构。由XRD谱图可知，CeZr—fresh 具有四方相的晶体结构(JCPDS038—1436)， 瓮篇羔愁娑 慕器瓣 而对于CeZrPd—fresh，并没有出现PdO的特征 淼一豢豪 Ⅲ一E 衍射峰，但是Pd的引入导致晶相结构由四方 篆豢蕊荔瀑嚣鬻豢娄囊攀 相变为立方相(JCPDS038—1439)，该结果表 明Pd离子进入了CeO 2晶格。Pd／CeZr—fresh 的XRD谱图中没有PdO的特征衍射峰，表明