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催 让 报
2010 ChineseJournalofCalatysis 、,o1.3lNo.8
文章编号:0253。9837(2010)O8.0933—05 国际版 DOI:101016/S1872-2067(09)60090—5 研究快讯:933~937
NaY分子筛超笼内离子液体和金属配合物 自组装制备溶剂分子
和金属配合物一体化催化剂
马昱博1,2何昱德1张庆华1石 峰 ,马祥元 ,卢六斤 ,邓友全
中国科学院兰州I化学物理研 究所绿色化学与催化 中心,甘肃兰州730000
中国科学院研究生院,北京100049
摘要 :采用 自组装一瓶中造船法在 NaY分子筛超笼 内,将溴化 1一癸基.3一甲基咪唑离子液体和邻菲罗啉钯组合成一体化催化剂.
并用于苯胺羰化反应.结果表 明,相对于以离子液体为溶剂,邻 菲罗啉钯配合物 N/aY分子筛为催化剂 的体系,该一体化催化剂
在离子液体和邻菲罗啉钯配合物用量显著降低 的条件下,TOF可达 23000h一,而相应均相催化剂体系的 TOF仅为 3060h~.
关键词:活性位;离子液体;金属配合物;羰化;苯胺;苯胺基甲酸甲酯;转化频率
中图分类号:0643 文献标识码:A
Self-AssemblyofIonicLiquidsandM etalComplexesinSuper-CagesofNaY:
IntegrationofFreeCatalystsandSolventM olecules
intoConfinedCatalyticSites
MAYubo ,HEYude,ZHANGQinghua,SHIFeng,,MAXiangyuan,LULiujin,DENGYouquan,
CenterforGreenChemistryandCatalysis,LanzhouInstituteofChemicalPhysics,ChineseAcademyofSciences,
Lanzhou730000,GaMSll,China
GraduateUniversityofChineseAcademyofSciences,Bejiing100049,China
Abstract:Theintegrationofafreemetalcomplex,Pd(phen),andaroomtemperatureionicliquid(IL)solventmolecule,1-decyl一3一methyl
imidazolium bromide.intoacompletecatalyticallyactivesiteandconfinedinaNaY zeolitesuper-cagewithanappropriatespatialarrange—
mentwasinvestigated.Thisintegrationwasachievedthroughamolecularself-assemblymethod.A preliminarytestofthiscatalystsystem
forthecarbonylationofanilinetomethylphenylcarbamateindicatedthatfarhighercatalyticactivitycouldbeachievedfTOFincreasedrfom
3000 to 23000 h_。1with afr 1oweramountsofthe IL solventand the Pd complex in comparison with a simple mixture of
Pd(phen1)ClfllLN/aYasthecatalyst.Thisnewsystemcanalsobeappliedtootherareasofcatalysis.
Keywords:activesite;
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