NaY分子筛超笼内离子液体与金属配合物自组装制备溶剂分子与金属配合物一体化催化剂.pdfVIP

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催 让 报 2010 ChineseJournalofCalatysis 、,o1.3lNo.8 文章编号:0253。9837(2010)O8.0933—05 国际版 DOI:101016/S1872-2067(09)60090—5 研究快讯:933~937 NaY分子筛超笼内离子液体和金属配合物 自组装制备溶剂分子 和金属配合物一体化催化剂 马昱博1,2何昱德1张庆华1石 峰 ,马祥元 ,卢六斤 ,邓友全 中国科学院兰州I化学物理研 究所绿色化学与催化 中心,甘肃兰州730000 中国科学院研究生院,北京100049 摘要 :采用 自组装一瓶中造船法在 NaY分子筛超笼 内,将溴化 1一癸基.3一甲基咪唑离子液体和邻菲罗啉钯组合成一体化催化剂. 并用于苯胺羰化反应.结果表 明,相对于以离子液体为溶剂,邻 菲罗啉钯配合物 N/aY分子筛为催化剂 的体系,该一体化催化剂 在离子液体和邻菲罗啉钯配合物用量显著降低 的条件下,TOF可达 23000h一,而相应均相催化剂体系的 TOF仅为 3060h~. 关键词:活性位;离子液体;金属配合物;羰化;苯胺;苯胺基甲酸甲酯;转化频率 中图分类号:0643 文献标识码:A Self-AssemblyofIonicLiquidsandM etalComplexesinSuper-CagesofNaY: IntegrationofFreeCatalystsandSolventM olecules intoConfinedCatalyticSites MAYubo ,HEYude,ZHANGQinghua,SHIFeng,,MAXiangyuan,LULiujin,DENGYouquan, CenterforGreenChemistryandCatalysis,LanzhouInstituteofChemicalPhysics,ChineseAcademyofSciences, Lanzhou730000,GaMSll,China GraduateUniversityofChineseAcademyofSciences,Bejiing100049,China Abstract:Theintegrationofafreemetalcomplex,Pd(phen),andaroomtemperatureionicliquid(IL)solventmolecule,1-decyl一3一methyl imidazolium bromide.intoacompletecatalyticallyactivesiteandconfinedinaNaY zeolitesuper-cagewithanappropriatespatialarrange— mentwasinvestigated.Thisintegrationwasachievedthroughamolecularself-assemblymethod.A preliminarytestofthiscatalystsystem forthecarbonylationofanilinetomethylphenylcarbamateindicatedthatfarhighercatalyticactivitycouldbeachievedfTOFincreasedrfom 3000 to 23000 h_。1with afr 1oweramountsofthe IL solventand the Pd complex in comparison with a simple mixture of Pd(phen1)ClfllLN/aYasthecatalyst.Thisnewsystemcanalsobeappliedtootherareasofcatalysis. Keywords:activesite;

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