钕掺杂锐钛矿二氧化钛的第一性原理计算.pdfVIP

钕掺杂锐钛矿二氧化钛的第一性原理计算／李 林等 ·73 · 钕掺杂锐钛矿二氧化钛的第一性原理计算 李 林，姚兰芳，王 硕，许瑞清，田琳琳，方学玲 (上海理工大学理学院，上海 200093) 摘要 采用基于密度泛函理论(DI叮)框架下的第一性原理平面波赝势方法( )P)，使用Materialstudio4．3 中的CASTEP软件对钕掺杂锐钛矿二氧化钛进行第一性原理计算，讨论 了钕掺杂对锐钛矿晶体结构、能隙、态密度 等的影响。结果显示，钕掺杂可以使晶体的禁带宽度减小，有效提高了锐钛矿二氧化钛的光催化活性。 关键词 Ti02 锐钛矿 钕掺杂 光催化氧化 第一性原理 ． 中图分类号：O561．1 文献标识码：A First-principleCalculationofAnataseTi02byNd-doping LILin，YAO Lanfang，WANG Shuo，XU Ruiqing，TIAN Linlin，FANG Xueling (CollegeofScience，UniversityofShanghaiforScienceandTechnology,Shanghai200093) Abstract Usingfirst-principlecalculationsbasedondensityfunctiontheory(DFT)，thegeometry，bandstruc— tureandelectronicdensityofstatesofNd-dopedanatasetitaniumdioxide(Nd／TiO~)havebeenstudiedatplanewave ultra-softpseudo-potential(PWPP)．ItshowsthatNd-dopedanatasetiatnium dioxidemayleadtothenarrowingofthe bandgapinNd／TiO~andenhancethephotocatalyticactivityofTi02withthedopingofNd． Keywords Ti02，anatase，Ndoping ，photocatalyticoxidation，First-principle 稀土金属掺杂对光催化性的影响机理。本研究从第一性原 0 引言 理出发，采用超原胞模型计算了钕掺杂Ti02的电子结构、能 近年来，环境污染为社会所普遍关注，光催化技术在治 隙、态密度等，从第一性原理讨论了钕掺杂Ti02光催化性能 理环境污染方面具有 良好的效果，有不少相关的研究。在光 增强的原因。 催化研究中，由于TiO 具有众多的优越性，如稳定、高效、价 1 计算方法和模型构建 廉、无毒等，因此大部分光催化研究集中在Tio2上。但T z 光催化剂也存在一些缺陷，如带隙较宽(3．2eV)，仅能吸收紫 本研 究所有计算都是 由 Materialstudio4．3中的 外光，而紫外线在 自然光中仅 占3 ～5 ，对 自然光的利用 CASTEP软件 (Cambridgesequentialtotalenergypaeka- 率不高；TiOz光生电子一空穴的复合率高，光催化效率低。因 ge)[5]完成的。CASTEP软件是一种基于密度泛函方法的从 此，对Tio2进行改性，提高TiOz纳米粒子的光催化效率，实 头算量子力学程序，利用总能量平面波赝势方法，将离子势 现可见光响应，以充分发挥其光催化性能的研究十分活跃。 用赝势替代，电子波函数通过平面波基组展开，电子一电子相 在 自然界中，Tio2有金红石、锐钛矿和板钛矿 3种结晶