(Bi1-x Agx)2(Te1-ySey)3粉体的机械合金化制备及其放电等离子烧结体的热电输运特性.pdfVIP

第57卷第7期2008年7月 物 理学 报 1000一3290／2008，57(07)／4466．05 ACTAPHYSlCASINICA ④2008 Chin．Phys．S0c． (Bil—z Agz)2(Tel—ySey)3粉体的机械合金化制备 及其放电等离子烧结体的热电输运特性* 张 ，忻 李 佳 路清梅 张久兴’ 刘燕琴 (北京F业大学材料学院，新型功能材料教育酃蕈点实验窜，北京100022) (200r7年ll』j28日收到；2【)08年1月3日收到修改稿) 采用机械合金化制备r 末，经2h球磨后实现_r合金化；sEM分析表明随着机械合金化时间延长粉体颗粒变得均匀、细小．颗粒尺寸在微米 至哑微米数摄级．采用放电等离子烧结制备了块体样晶，研究r合金成分和球磨时间对热电性能的影响．结果表明 材料的热电性能与掺杂元素有密切关系．Ag有利于提高功率因子和降低晶格热导率，球磨lOh的(Bi0。A90。。)： K取得最高Zr值0．52． (砥．。se0．。)，合金粉末的烧结块体具有最大的功率因子和最低的晶格热导率，并在323 关键词：(Bil一，A＆)：(Te，一，Se，)，合金，机械合金化，放电等离子烧结，热电性能 PACC：7215J，7320P，8120 机械合金化(mechanical 1．引 言 备Bi，Te，系热电材料能够避免熔融状态下Bi，Te等 元素的挥发，最终获得成分均匀，晶粒细小的粉末材 Bi，Te，基合金是目前室温附近性能最佳的热电料，晶粒的细化也有利于材料力学性能的提高，但有 转换材料¨_5’，其晶体结构属三方晶系，由于其各向 异性，通常采用晶体生长的方法以获得具有理想热 热电材料的研究尚未见报道．放电等离子烧结 电性能的单晶和取向晶体材料№一J．但由于相邻的 (spark Te原子层间以较弱的范德华力结合而极易发生解 接加热，具有表面活化作用，可以实现快速致密 理¨’90，较低的机械强度造成材料的加工困难、成品 化【12’13|，这对于制备低熔点、含有挥发性元素的 率低，同时也降低了器件的力学稳定性，严重影响了 BLTe，基合金具有独特的优势．本工作拟采用MA． 其实际应用．因此，开发新型制备工艺，使材料同时 具有优良的热电性能和力学性能，这对于提高热电 料，系统研究球磨时间、烧结温度对合金化及热电传 转换系统的经济性以及微型热电器件的开发、应用 输特性的影响． 具有重要意义． Ag作为Ib族元素，最外层轨道有一个5s‘． 2．实 验 Bi：Te，化合物中掺杂Ag置换合金中的Bi原子可以 在合金中引人大量的空穴浓度，且Ag元素本身具 采用Bi(99．9％，粉末，以质量计，下同)，Te 有良好的导电性，这对改善本征Bi：Te，半导体的电 导率极具潜力．se掺杂可以置换合金中的Te原子末)，se(99．9％，粉末)，作为起始原料，按化学式 而使合金中引入大量的自由电子，因此，同时掺杂 Ag和se两种元素可以有效调整载流子浓度，从而 h． 获得合适的载流子浓度来提高功率因子(口2盯)． 高纯氩气保护(02含量小于10山)下球磨2一lO *国家自然科学基金(批准号和北京市教委科技发展项目资助的课题 t通讯联系人．E一ⅫIil：zjilIxiIlg@bjut．edu．cn 万方