CeO2对催化剂银物种及CO氧化性能的影响.pdfVIP

V01．32 高等学校化学学报 No．7 CHEMICAL CHINESEUNIVERSITIES 1605～1609 2011年7月 JOURNAl．OF Ce02对催化剂银物种及CO氧化性能的影响 曲振平1，张晓东1，陈丹1，李新勇1，闻 梦1，王 奕1，马 丁2，吴晶晶2 (1．大连理工大学环境学院工业生态与环境工程教育部重点实验室，大连116024； 2．中国科学院大连化学物理研究所，催化基础国家重点实验室，大连116023) ． 摘要采用共浸渍和不同分步浸渍的方法制备了8％(质量分数)Ag／CeO：一SiO：催化剂，运用XRD，uv—Vis 和BET等手段对催化剂的结构进行表征，考察了其对CO氧化的活性，并初步探讨了助剂CeO：对催化剂结 构及活性物种的影响．结果表明，添加质量分数为l％CeO：的8％Ag／SiO：催化剂表现出较好的低温CO催 化活性，氢气预处理能明显提高催化剂的反应活性．XRD和uV．Vis分析结果表明，少量的CeO，(1％)有利 于金属银物种的形成，并且能够提高Ag粒子的稳定性，高温处理不易聚集．高CeO：负载量下的催化剂中银 物种主要以银簇(A更+)形式存在． 关键词银；一氧化碳催化氧化；二氧化铈；活性物种 中图分类号0643．32+2文献标识码A 文章编号0251-0790(2011)07．1605-05 CO低温催化氧化在环境、催化和能源等领域备受关注．降低CO催化氧化温度，开发高性能的低 温催化氧化催化剂对环境保护及提高氢能燃料电池的电极性能显得极为重要．贵金属催化剂(如Au， Pt，Pd等)低温催化性能较好，但其价格昂贵；而金属氧化物催化剂(如CuO)价格便宜，选择性高，但 其抗水性较差¨1．近年来，Ag／SiO：催化剂在CO氧化反应中表现出较好的低温活性心]．Ag／SiO，催化 剂在高温H：处理后很快失活．CO氧化反应是一个结构敏感反应，在不同的预处理条件下，载体强烈 地影响着金属活性组分的分布，从而影响反应活性∞’41．CeO：作为载体能够与Ag活性组分作用，提高 活性组分在CeO：表面的分散度，从而提高催化剂的催化活性哺]．近年来，以CeO：为助剂的催化剂越 来越受到人们的重视∞删1．Chen等旧。在Au／TiO：催化剂体系中加入一定量的CeO，有利于形成Auo， 并在较高反应温度(50 中加入CeO：会影响催化剂表面结构及Au物种分布，从而提高CO转化率．本文将CeO，作为助剂加入 到Ag／SiO：催化剂中，研究了CeO：的添加对催化剂银物种及CO低温催化氧化活性的影响． 1 实验部分 1．1催化剂的制备 ‘ 载体SiO：(青岛海洋化工厂，20-40目)放人700oC马弗炉中恒温煅烧8h，采用等体积浸渍方法 剂对CO低温催化氧化的性能最好，故文中Ag负载量定为8％．Ag／CeO：一SiO：催化剂采用以下3种方 法制备． (天津市科密欧化学试剂开发中心)加入到一定量的去离子水中，搅拌使其完全溶解，将一定量的SiO， 载体浸渍到该水溶液中，室温阴干，于70℃干燥过夜，制得Ag／CeO：-SiO：催化剂． Ce(NO，)，·6H：O及室温阴干后放入400oC马弗炉中煅烧4h，再浸渍AgNO，．分步浸渍法所采用的其 收稿日期：2010-07-22． 基金项目：国家自然科学基金(批准号和新世纪优秀人才支持计划(批准号：NCET-09-0256)资助． 联系人简介：曲振平，女，博士，副教授，主要从事环境催化与材料研究．E-mail：zhenpq@yahoo．Com 万方数据 1606 高等学校化学学报 它处理条件同上．Ag／SiO：催化剂和CeO：／SiO：催化剂采用等体积浸渍方法制备． 1．2催化剂表征及活性评价 ‘ 催化剂的物相结构分析在D／max一讪转靶型x射线衍射仪(日本理学电机株式会社)上进行，石墨