Schiff碱改性法制备AgTiO2纳米粒子催化剂及其催化性能.pdfVIP

第32卷第6期 应用化学 V01．32Iss．6 CHINESE OFAPPLIEDCHEMISTRY 2015 2015年6月 JOURNAL June Schiff碱改性法制备Ag／Ti02纳米粒子 催化剂及其催化性能 喻龙宝” 闫鹏洁。 赵 震¨ 严 玉。 徐 虎。 张文鹏。 (4江苏大学化学化工学院江苏镇江212013；6中国石油大学理学院北京102249； 。江苏海龙核科技股份有限公司 江苏镇江212006) 摘要通过引入水杨醛衍生的Schiff碱功能单体与钛酸正丁酯发生水解共缩聚反应，制备了二氧化钛负载 的银纳米粒子催化剂。采用红外光谱分析仪(FrlR)、广角x射线衍射仪(WideAngleXRD)、高分辨透射电子 显微镜(HRTEM)和紫外一可见分光光度计(uV—Vis)等技术手段对制得的样品进行了表征，并考察了样品催 化CO氧化反应的活性。结果表明，通过改变Schiff碱功能单体的用量和样品焙烧温度可以调控Ag纳米粒子 的粒径和TiO：载体的结构，从而可以调控Ag／TiO：纳米催化剂的活性。当Schiff碱功能单体用量为20％，焙烧 温度为873K时，Ag／TiO：纳米催化剂活性最好，CO转化率达到99．9％。 关键词Schiff碱；二氧化钛；银；纳米粒子；氧化反应 中图分类号：0643．3 文献标识码：A 文章编号：1000-0518(2015)0643676-07 DOI：10．11944／j．issn．1000-0518．2015．06．140363 CO催化氧化反应不但是多相催化研究中常用的模型反应，而且在新能源等工业领域中具有重要用 途¨引。有关贵金属纳米粒子催化剂催化CO氧化反应的研究，文献中已有大量报道。其中，最为著名的 是，1987年，Haruta等Ho发现，粒径约为3 am的Au／TiO：催化剂在低温CO催化氧化反应中表现了非常 高的活性。此后，Bao等∞1发现，Ag／SiO：纳米粒子催化剂对CO催化氧化反应也具有高活性。基于金属 纳米粒子与载体之间的相互作用，研究表明，通过对载体进行改性，可以提高金属纳米粒子催化剂的分 散性、稳定性和催化活性。Comsup等¨1通过引入四乙氧基硅烷制备了硅改性的TiO：载体，并且发现，采 用恰当的Si／Ti比，可以提高Ag纳米粒子在载体上的分散性，增大其比表面积，从而提高催化剂的活 2|。 性。采用无机或有机磷化合物、镧或锆等金属化合物对TiO：载体进行改性的研究也有报道¨。1 在我们前期研究¨纠中，通过引入水杨醛衍生的Schiff碱功能单体制得了粒径小且活性高的Ag／SiO： 纳米粒子催化剂。与无定形惰性SiO：载体相比，活性TiO：载体具有不同的结晶结构，与金属纳米粒子之 的Ag纳米粒子催化剂。 1实验部分 1．1试剂和仪器 邮．(氨乙基)．7一氨丙基甲基二甲氧基硅烷(CR，国药集团化学试剂有限公司)，钛酸正丁酯 (TBT)、聚丙烯酸钠(PAAS)、硝酸银、水杨醛、乙腈、乙醇均为分析纯试剂，购自国药集团化学试剂有限 公司。 D／MAX am，工作电压 40 kV，工作电流50 (日本岛津公司)，BaSO。为背景，波长范围200—600nm，狭缝宽度5．00nm，扫描速度240nm／min； 2014．10-22收稿，2014-12-23修回，2015-02—13接受 万方数据 第6期 喻龙宝等：Schiff碱改性法制备Ag／TiO：纳米粒子催化剂及其催化性能 677