稀土烧绿石复合氧化物催化剂对含酚废水光催化降解反应与研究.pdfVIP

第十八届全国稀土催化学术会议论文集 OB-06 稀土烧绿石复合氧化物催化剂对含酚废水光催化降解反应研究 * 丁冉冉，胡佳楠，白雅琴，周伟华，胡瑞生 ** （内蒙古大学化学化工学院稀土材料化学与物理重点实验室，内蒙古呼和浩特 010021 ） 关键词：双钙钛矿，烧绿石，光催化，含酚废水，柠檬酸-溶胶凝胶法 含酚废水主要是指含有一元酚的工业废水，其毒性对人体、鱼类以及农作物产生严重危 害，常规的物理、化学和生物方法处理难以满足净化处理技术和经济上的要求；光催化剂自 身无毒、无害、无腐蚀性，可以反复使用，无二次污染，所以是一种比传统的化学氧化法更 具有广阔应用前景的绿色环境治理技术。TiO2 以其无毒、 结构和化学性能稳定、抗光腐蚀等 优良性能成为首选[1,2] 。但 TiO2 较宽的能隙（Eg=3.0-3.2eV ） 决定了其吸光阈值位于紫外区， 因而太阳能利用率低。为了提高对太阳能的利用率，并积极改善催化性能，人们已进行了大 量的研究工作，如采取一些表面修饰改性技术等，但目前还没有从根本上解决其能隙较宽的 制约因素。因此寻找新型高效催化剂仍是一个重要课题。近年在光催化材料选择方面，具有 单钙钛矿结构的化合物（ABO [3] 3 ）在光催化降解有机物方面的研究已有报导 ，初步显示出一 些较好的应用前景，但具有烧绿石型结构的化合物作为光催化剂研究目前报道还很少，有关 烧绿石 La Sn O 和单双钙钛矿 LaBO / La BSnO 共存体系应用于光催化降解苯酚反应中的催 2 2 7 3 2 6 化剂更不多见，正是基于这样的考虑，本文采用柠檬酸溶胶-凝胶法制备了稀土型烧绿石复合 氧化物，采用 XRD 、FT-IR 、TPR、BET 、SEM 及 Mössbauer 等测试方法对催化剂的体相结构、 氧化-还原性能、比表面等性质进行表征，探讨光催化活性与催化剂体相组成、物理化学性能 之间的内在联系。 结果显示，样品经 900℃焙烧后，所制备的三个样品中均含有烧绿石结构的 La Sn O 物 2 2 7 相，1# （La-Ni-Sn-O ）、2# （La-Fe-Sn-O ）和3# （La-Cu-Sn-O ）样品中除了含有烧绿石结构的 La Sn O 物相外，还分别含有双钙钛矿 La NiSnO , 单钙钛矿 LaFeO 和双钙钛矿 La CuSnO 2 2 7 2 6 3 2 6 物相。由 SEM 分析发现（图 1），两种样品均呈不规则分布，1#催化剂有很多明显的孔结构， 而 3#催化剂内层存在少许孔结构，表面烧结较严重，颗粒间的间隙极少。以 BET 法测定的比 表面积数据显示所制备的样品比表面积与催化活性相一致。穆谱测试表明，三种催化剂主要 以 Sn4+价形式存在。在紫外光光照 3 h 后，2#和 1#样品对苯酚的光催化降解率分别为 80.73% 和 62.07%，而 3#样品只有 35.87% （见图2 ）。究竟烧绿石对苯酚降解是否有促进作用。我们 初步对 1#和 2#样品进行了探究，首先我们合成了单相 La NiSnO 和 LaFeO ，在相同条件下对 2 6 3 进行了活性测试,降解率分别为 33.6%和 67.50% ，由上述XRD 分析可知，1#和 2#样品是烧绿 石和钙钛矿的混合物相，其降解率达到 62.07%和 80.73%，均比单相的钙钛矿化合物 La2NiSnO6 * 国家自然科学基金（NO）和教育部春晖计划与内蒙古自然科学基金资助 **通讯联系人：胡瑞生，教授（Tel: 0471-4990061-80606, Email: cehrs@imu.edu.c