原位脉冲量热与研究包裹型Ir-in-Ceo2担载型Ir-on-CeO2催化剂上CO氧化过程.pdfVIP

十目化学奇第=月奎目热》析自力学与*自^学学术§议 原位脉冲量热研究包裹型Ir-in．Ce02与担载型It-on．Ce02 催化剂上CO氧化过程 林坚，李林，王晓东，张涛 中目科学院大连化学物理研究所，辽宁大连，116023 Email ac accn xdwang@dicpcn，taozhang@dicp 关键词：原位脉冲嚣热，催化，Ir．in．Ce02，It-on．Ce02， 多相催化的关键步骤，如吸附、反应、脱附均涉及催化剂与反应物种之间键的形成与转化，测 量和研究这些步骤中键形成与转化所引起的热量变化对于探讨催化剂的反应性质以及催化反应机理 有重要的指导意义口】。采用吸附量热能够定量地研究催化剂表面结构与活性位，然而在整个催化过 程，其他步骤(如反应、脱附)中键的强度不能通过吸附量热得到。本文中，我们将高灵敏热流量热 仪与脉冲反应系统相结合，建立7一套反应条件下催化荆上键形成与转化强度的原位脉冲量热装置 ”J。通过高灵敏热流量热仪测量催化反应过程中反应物种与催化剂之间键的形成与转化强度，同时 结合在线色谱获得相应的吸附／反应动力学结果，建立催化剂表面键强与反应活性的对应戈系。利 进行分析，研究这两种催化剂表面Ir位与Ce02位对该过程C02和碳酸盐形成的影响。 1．实验部分 1 50wt％和147 TPR等手段表征这两种催化剂的结构。 wt％。通过漫反射红外州H 1 689014)组成。具体实驼操作见文献“J。实骑时，称取O g样品，放入量热池样品杯中，首先在400 h，最后在40 。C高纯H2中还原2h，随后在同样温度高纯He中吹扫0．5 oC下脉冲通八c㈣(21) 进行吸附和反应。 I ㈨mBl 10．1 6 ‘…。 冀M 。I国_—鼍蒜．． r—一L1 卜竺L—童州 麓。 _∞… “…篇。麓，，篇t… ofcalorimetric 2DRIFTSmultsofCO Fi91Schematicdiagmms Fig adsorption measuremfnfmrinsitenic60n …It-in under Ce02 andI…Ce02study 2结果与讨论 800删1000 图2为催化剂．1-CO吸附的漫反射红外结果。1 4处吸收峰归属于碳酸盐的吸附 2050 十目1艺孝台第=*全目#分析动女学与#自女学学术套议 该催化剂上碳酸盐吸收峰强度高于lr-on-Ce02 and Fig3PercentageofCO(●)and02(一)adsorbed／reacted dose