三维虫孔状介孔纳米粒子 Ag2OCe0.6Zr0.35Y0.05O2的制备、表征及其对甲烷氧化反应的催化性能.pdfVIP

Vol。28 高等学校化学学报 No。lO 2007年lO胃 CHEMICALjoURNALOFCHINESEUNIVERSITIES 1929—1934 制备、表征及其对甲烷氧化反应的催化性能 张玉娟，王国志，张磊，戴洪兴，何洪，訾学红 (北京正业大学环境与能源工稷学院化学化工系，催化化学与纳米料学研究室。北京100022) 摘要浚卡六烷基三军萋溪纯铵《CTAB)秀摸板粼，采震改进豹蓑沉淀法念成了高汔表面积静塞孔状奔藐 Ceo．6Zro．，5 懿耪纯性质，考察了其对攀烷蓑纯反旋麓篷纯性筑。结票表臻，凑量分数海20％熬A920／CZY镶纯剂在空 速为50000 h～、甲烷／氧气摩尔比为l：4和反应温度为600℃的条件下，W使甲烷完全氧化成C02和H20， 且攘本上消除了在升温、降温过程中甲烷转化率随温度变化的“滞后回线”现象．可见，A920／CZY的优良催 倪悭麓与CZY瑟有发达戆三维虫藐状分孔结搀、较大鳃毙表繇获、较强懿镶器氧能力获其穗定滔健提A920 等因素有关． 关键词甲烷催化氧化；铈锆钇固溶体；负载型A920催化剂；滞后回线；_嫩孔状介孔材料 中黧分类号0643；0611．碡文黻标识码度 文章编号舵5l翘90《2007}10．1929-06 随着石油资源的日益桔竭，天然气已成为一种重要的补充能源．天然气的主要成分为甲烷，其含 碳量低，燃烧时产生的瀑室气体C02爨少，因霹成为一种较为理想的燃料。但天然气高温燃烧产生大 量的有害废气NO，，排入大气中则会严重污染环境．借助催化剂的作用，可使天然气在较低温度下燃 烧，避免因高温而使空气中的氮气氧化成NO，．因此，催化氯化可实现天然气高效、低排放的目标．甲 烧催化燃烧活性最好酶材糕为贵金属(歉，残程Rd)催化裁，它们具有低温活性离、寿命长等优点，但 由于价格昂贵，使其应用受到一定限制．Ag与铂族元素相邻，性质相近且价格较低，而越来越受到熏 应，观察到其催讫活性较赢。因此，研究锻基催纯材料雳予有规物氧化反应具霄重要意义． CeO：和CehZr,O：具有储释氧能力和优良的热稳定性，是汽车尾气净化催化剂的重要组分，它能 扩大催化剂的工作窗口，使其在尾气组成波动(氧化气氛与还原气氛的转换)的条件下保持高活性．储 氧释氧貔力越强，催纯活性越好．纳苯材料毙表露积大，i蕴年来，在多耀催纯研究中颧受羹视．研究结 果表明，纳米CeO：负载的Ag在甲烷氧化反应中显示良好的催化活性…． 戆氧空位、较强鹃晶格氧迁移性纛较好熬褚释氧麓力疆。】．基于堍的良好催讫活性纛钵锆钇藿溶体 的较强储释氧能力和氧化一还原能力，本文制备了CZY担载不同质量分数Ag：0的A920／CZY催化剂， 并表征了其物化性质．这些纳米粒子对甲烷氧化反应显示出优良的催化性能． 1 实验部分 1。1缳化剂的制备 收稿日期；2007-04-27． 基金壤蠢：嚣家人攀部与l￡索零人事餍蹇爱次辍学弱垂入爨辩技透凌撵德矮嚣(攫准琴：嚣天蒸发【20瞄】辨，索入发【2004】Ill， ，’， 和j￡京工渡大学博士科研启动萋金(撤准号：KZ0502200301)资助． 联系人简介：戴洪必，男，博士，教授，博士擞导师，从事多相催化与纳米材料合成的研究．E-mail：hxdai@bj．t．edu．cn 万方数据万方数据 1930 高等学校化学学报 V01．28 2h后，向混合液中缓慢滴加质量分数为28％的氨水，调节pH=ll，形成黄色沉淀．经抽滤，洗涤，干 燥后，将沉淀物置于马弗炉中于550℃灼烧2 h，得到CZY粉末．采用等体积浸渍法将一定量的 AgN03·2H：O(分析纯)溶液浸渍到CZY固体粉末上，并搅拌4h．待干燥后，于550oC灼烧2h，即得 Ag：O担载质量分数为0．2％～2．O％的Ag：O／CZY催化剂．所有化学试剂均购自于北京化学试剂公司． 1．2催化剂的表征 采用D8 用ASAP 2020型比表面仪测定CZY上的N：气吸附·