氢氧化钠-氟硅酸铵改性HZSM-5催化甲醇制丙烯.pdfVIP

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氢氧化钠-氟硅酸铵改性HZSM-5催化甲醇制丙烯.pdf

物理化学学报(Wuli Huaxue Xuebao) 1374 Acta Phys. -Chim. Sin. 2015, 31 (7), 1374-1382 July [Article] doi: 10.3866/PKU.WHXB201504302 氢氧化钠-氟硅酸铵改性HZSM-5 催化甲醇制丙烯 胡 思1 张 卿2 尹 琪2 张亚飞2 巩雁军2 张 瑛1 吴志杰2 窦 涛2,* 1 ( 中国石油大学(北京)理学院材料科学与工程系, 北京102249; 2 中国石油大学(北京) 中国石油天然气集团公司催化重点实验室, 北京102249) 摘要: 首次将氢氧化钠-氟硅酸铵复合改性应用于甲醇制丙烯(MTP)催化剂的制备中. 采用X 射线衍射(XRD)、 X 射线荧光光谱(XRF)、N 吸附-脱附、透射电镜(TEM)、NH 程序升温脱附(NH -TPD)等测试技术对改性前后 2 3 3 HZSM-5 分子筛催化剂的晶体结构、元素组成、织构性质、酸性质等进行了表征. 结果表明, 采用氢氧化钠-氟硅 酸铵复合改性不仅可以提高催化剂的介孔孔容, 还能有效调变催化剂的酸性. 复合改性方法成功克服了单纯碱 处理容易破坏分子筛的骨架结构、单纯氟硅酸铵改性因受扩散限制仅限于修饰分子筛外表面的缺点. 改性后 HZSM-5 分子筛催化剂在MTP 反应中的诱导期大大缩短, 在常压、反应温度为470 °C、甲醇质量空速(WHSV) 为2 h-1 的条件下, 初始丙烯选择性高达43%. 此外, 复合改性后HZSM-5 分子筛在MTP 反应中的稳定性大幅改 善, 催化寿命延长至本体样品的3 倍. 关键词: 碱处理; 氟硅酸铵; 复合改性; 介孔; 酸性; 甲醇制丙烯 中图分类号: O643.3 Catalytic Conversion of Methanol to Propylene over HZSM-5 Modified by NaOH and (NH ) SiF 4 2 6 HU Si1 ZHANG Qing2 YIN Qi2 ZHANG Ya-Fei2 GONG Yan-Jun2 ZHANG Ying1 WU Zhi-Jie2 DOU Tao2,* 1 ( Department of Materials Science and Engineering, College of Science, China University of Petroleum-Beijing, Beijing

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