锆含量对(CeMn)1-xZrxO2催化剂催化燃烧碳烟稳定性能的影响.pdfVIP

V01．34 高等学校化学学报 No．2 2013年2月 CHEMICALJOURNALOFCHINESEUNIVERSⅢES 394—400 碳烟稳定性能的影响 朱 艺1，闰朝阳2，赵 明2，李小双2，龚茂初2，陈耀强2 (1．四川大学建筑与环境学院，成都610065；2．四川大学化学学院，成都610064) 征．考察了该系列催化剂对柴油车排放碳烟的催化燃烧性能．x射线衍射和低温氮气吸附一脱附结果表明， 向CeMnO：催化剂中引入ZrO：后可以有效稳定催化剂的结构性能和织构性能，当石10．2时对结构性能的稳 定效果最佳，当戈I0．1时对织构性能稳定效果最佳．氢气-程序升温还原(H：-TPR)结果表明，加入ZrO：后 稳定了老化催化剂的低温还原性能，当x=O．2时老化催化剂的低温还原性能最优．氧气．程序升温脱附(0：一 TPD)结果表明，加入ZrO：后增加了催化剂表面的阴离子空位，使其吸附和活化氧的能力增强．活性测试结 果表明，该系列新鲜催化剂用于碳烟的催化燃烧可有效降低碳烟在燃烧过程中失重速率最大时对应的温度 (L)约270℃，老化后引入锆的催化剂的稳定性能明显优于无锆催化剂，当戈=0．2时催化剂的抗老化性能 oC． 最佳，于700℃老化20h前后已的差仅有6 关键词锆含量；碳烟；催化燃烧；抗老化性能 中图分类号0643 文献标志码A 在过去的20年中，柴油发动机由于与火花起燃发动机相比具有高效性和燃油经济性而得到了空 前的发展¨j．但随着柴油机的广泛应用，它造成的环境污染也急剧增加．由于在柴油发动机运行条件 下存在过量的O：，因此CO和碳氢化合物的排放可以忽略不计，但氮氧化物(NO。)和颗粒物(PM)却成 了柴油机排放的主要污染物旧J，柴油机的NO。排放量与汽油机大致处于同一水平，而碳烟颗粒物排放 量则是汽油机的几十倍．大多数的碳烟颗粒物粒径小于300nm，可以穿透生物细胞膜进入血液，甚至 到达脑部，有很强的致癌性，对人类健康危害极大∞，4J．因此，控制柴油车尾气的碳烟排放迫在眉睫． 采用捕集器捕集柴油机尾气气流中的颗粒物是处理碳烟颗粒物的一种方法∞。J．在捕集过程中， 捕集器需要周期性地燃烧碳颗粒物来实现再生，从而避免背压的增加旧J．但由于柴油机排放的废气温 度一般在180—400℃之间，而碳颗粒的燃烧需要在600℃以上，因此单一采用捕集器并不能实现碳烟 颗粒物的去除．在捕集器上涂覆一定量的商陛能催化剂，可有效地把碳烟燃烧温度降低到柴油机运行 条件范围内‘9|． 0’11 研究表明，用于颗粒物燃烧的催化剂需具备良好的氧化还原性能u J．CeO：具备显著的储存／释 放氧能力，因此近年来铈基催化剂得到了广泛研究¨2’131．将过渡金属掺杂到CeO：中进行改性可以改 变氧化态，产生氧空穴，进一步提高催化剂的氧化还原能力．其中CeO：一MnO。催化剂作为一种便宜、 有效的碳烟颗粒物氧化催化剂而被多次报道¨，1415 J．但单一的CeO：．MnO；催化剂虽然具备高效的碳烟 颗粒物催化氧化能力，但是经过老化以后其催化剂的活性却急剧下降，表现出较差的稳定性能．而把 催化剂对乙醇催化氧化的稳定性能． 为了兼顾CeO：一MnO。催化剂较好的活性并提高其高温稳定性，本文采用共沉淀法向CeO：-MnO。 催化剂中加入不同含量的锆来提升其稳定性，并研究了加入锆后结构性能、织构性能、氧化还原性能 收稿日期：2012-04-24． 基金项目：国家自然科学基金(批准号和四川省科技厅科技支撑项目(批准号：2011GZ0035)资助． 万方数据 朱艺等：锆含量对(CeMn)。一，Zr,02催化剂催化燃烧碳烟稳定性能的影响 395 和吸脱附氧性能的改变对碳烟颗粒物燃烧的影响． 1 实验部分 1．1催化剂的制备 将碳酸氧锆(化学纯，江苏宜兴新兴锆业公司)溶