铬助剂对CuZrO2CNTs-NH2催化剂催化CO2加氢合成甲醇性能的影响.pdf

物理化学学报(Wuli Huaxue Xuebao) May Acta Phys. -Chim. Sin. 2014, 30 (5), 923-931 923 [Article] doi: 10.3866/PKU.WHXB201403051 铬助剂对Cu/ZrO /CNTs-NH 催化剂催化CO 加氢合成甲醇 2 2 2 性能的影响 王冠男1 陈礼敏1,2,* 郭园园1 付名利1 吴军良1 黄碧纯1,2 叶代启1,2,* 1 2 ( 广东省大气环境与污染控制重点实验室, 广州510006; 华南理工大学环境与能源学院, 广州510006) 摘要: 采用并流共沉淀方法制备了一系列不同铬含量的Cu/ZrO /CNTs-NH 催化剂, 在固定床反应器上考察 2 2 铬对催化剂催化CO 加氢合成甲醇反应性能的影响. 当铬含量为1% (w), 反应温度为260 °C, 压力为3.0 2 MPa, 原料气组成为V(H ):V(CO ):V(N )=69:23:8, 空速为3600 mL ∙h-1 ∙g-1 时, 催化剂的促进效果最显著, 甲醇 2 2 2 收率达7.78%. 氮吸附、粉末X 射线衍射(XRD)、氢气程序升温脱附(H -TPR)、X 射线光电子能谱(XPS)、二氧化 2 碳程序升温脱附(CO -TPD)、差热分析(DTA) 以及扫描电子显微镜(SEM)等表征结果表明, 随着铬含量的增加, 2 铜颗粒的粒径减小, 催化剂的比表面积增大. 铬的加入一方面提高了铜的分散性, 抑制了ZrO 的相变和活性组 2 分的烧结; 另一方面提高了CO 的吸附量并促进CO 由弱吸附向强吸附转化, 从而提高甲醇的收率; 但是当铬 2 2 含量大于1%时, 催化剂表面Cu、Zr 的总含量明显下降, 降低了CO 的吸附量并且形