Pt%2fC的表面结构及对氢—水同位素交换的催化活性的研究.pdf

Pt／C的表面结构及其对氢一水同位素交换的催化活性研究 摘要 根据国内外该领域研究的现状和发展趋势，结合国内在氢一水同位素交换催 化剂研究方面的实际情况，选择Pt／C作为研究对象，采用理论与实验相结合的 方法研究了Pt／C的分散结构及高分散态Pt／C的制备技术，为研制性能优良的 Pt／C／PTFE有序床氢一水同位素交换催化剂奠定了理论和实验基础。 理论研究首次提出并采用了活性炭表面官能团与铂团簇分子间电子相互作 用的理论计算模型，在B3LYP理论水平分别就活性炭表面有代表性的官能团，包 括羧基、碳一碳双键和环醚等，与铂团簇分子Pt。(n=l～4)之间的电子相互作用 进行了理论计算。分别选择R-COOH(R=H，C。}15一)、乙烯和环丁醚作为单体分子 的计算结果表明，活性炭表面官能团均能与铂团簇分子发生电子相互作用，形成 离域键络合物，其相互作用能最高达一671。30k3·mol。(一6．957eY)，其相互作 用的强弱顺序为：羧基碳一碳双键环醚。理论计算结果与实验结果较好地吻合， 为利用载体效应制备高分散态Pt／C提供了直接的理论依据。 首次采用分子间电子相互作用理论计算模型研究了Pt／C催化剂的载体效应 对其催化活性的影响，计算结果显示离