以二价金属钌的多吡啶络合物为催化剂催化氧化有机化合物与研究.pdf

摘要 摘 要 在绿色化学中，利用可循环的催化剂和以水为溶剂的有机化合物的氧化反 应越来越引起兴趣。本论文的目标是在水体系中开发一种高分子负载的钌催化 剂催化氧化有机化合物。本论文分为两部分：第一部分是关于在水体系中，二 部分阐述了负载在高分子载体上的金属钌催化剂的制备和催化性能，以及在氧 化降解环境污染物领域中的应用。 溶液中利用各种氧化剂催化氧化有机化合物的反应。当ce(rv)作为氧化剂时， 得到的氧化产率最高，并且反应在15分钟后结束。例如，当Rull催化剂的量 为l 有机酸。值得注意的是，在常温常压环境下，氧化环己醇为环己酮的反应中， 得到高达10，000的转换数(TON)。 在论文的第二部分中，通过吸附Ru¨在离子交换树脂Dowe．50W和螯合树 脂Chelex．100上，制备两种负载在高分子载体上的金属钌催化剂，并研究了其 催化性能。以负载在高分子上的钌为催化剂的反应中，反应产率并没有明显降 上的金属钌催化剂表现出更高的稳定性，并且反应过程中没有发现钌的析出。 在氧化环己醇为环己酮的反应中，也得到高于10，000的转换数(TON)。 RIIII_Dowex通过简单的过滤可以实现再生利用，并无活性的降低。 此外，本论文也研究了在水中氧化降解有机污染物的领域中，高分子负载 金属钌催化剂的潜在应用前景。反应中，作为内分泌干扰素的双酚A选为底物， 环境友好的双氧水选为绿色氧化剂。常温常压下，这些高分子负载金属钉催化 剂可高效的催化降解水溶液中的双酚A。在氧化降解双酚A的反应过程中，分 析中间产物和终产物，并提出了反应机理。反应结束后，通过简单的过滤，催 化剂可实现再生，并无活性的降低。 关键词：二价金属钌多吡啶络合物催化氧化有机化合物 摘要 II Abstraet ABSTRACT Theuseof andwaterassolventfortheoxidationof recyclablecatalysts organic of is inthecomextof ectivesthis appealing greenchemistry．Theobj compounds are a rutheniumforoxidationof thesisto catalyst developpolymer-supported in media．Thisthesisisdividedintotwo I is organiccompoundsaqueous parts．Part concerned、Ⅳimthe activitiesofa complex， catalytic ruthenium(II)polypyridyl c／s-[Ru儿(2，9一Me2phen)2(H20)2】(PF6)2(2，9一Me2phen 2 oxidationofvarious 2,9一dimethyl-l，10-phenanthroline)towardorganiccompounds in media．PartIIdescribesthe of aqueous preparationrecyclable