Mo%2fHZSM-5催化剂活性中心结构的催化活性理论.pdfVIP

MofltZSM．5催化剂的活性中心结构及催化活性的理论研究 摘要 甲烷的无氧芳构化反应为甲烷直接转化和天然气的有效利用开辟 了一条新途径。在这个反应中表现良好催化性能的Mo基分子筛催化 剂是双功能催化体系。但是，关于Mo活性中心结构以及甲烷C-H键 活化的机理仍未探明。本论文主要采用密度泛函理论计算方法，对 化和电子结构分析，探讨其结构与催化活性的关系，揭示甲烷C—H键 活化机理。主要结论如一F： Mo与骨架氧原子形成Ⅱ键，或G．配键。通过计算三种Mo氧化物种 NNN．位；而(M020 (M0205)”比(M002)”更容易生成。 子与骨架氧原子存在。键和o．给予作用。 3．通过分子轨道计算和电子结构分析可以预测，对于活性中心 和Mo结合，形成较稳定的中间产物。计算结果表明甲烷在活性中心 7 kJ／tool。 kJ／mol。在活性中心M02(CH2)5上的活化能是106．28 芳构化 M