Ni金属基整体型催化剂催化甲烷转化制备合成气.pdf

天津大学博士论文 摘 要 甲烷部分氧化制合成气是目前甲烷利用的有效途径之一。该反应因投资小、 能耗低、反应速率快等优点广受研究者关注。本论文工作采用泡沫镍制备成Ni 金属整体型，通过酸处理获得Ni金属整体型催化剂；进一步用酸处理过的Ni金属 整体型负载铈、锆、镁等金属氧化物制得负载金属氧化物的Ni金属整体型催化剂： 用XRD、XPS、SEM等技术对制得的催化剂进行了表征；研究了上述两类催化剂 催化甲烷部分氧化及部分氧化与H20$,C02重整耦合的反应性能；考虑到Ni金属 整体型催化剂稳定性好，但活性低于负载催化剂的特点，还研究了Ni 分氧化的间接机理，对三种催化体系催化甲烷部分氧化反应进行了模拟。 SEM结果表明，经酸处理后Ni金属整体型催化剂上形成很多缝隙，比表面积 条件下，与未经酸处理的催化剂相比，经20wt．％HCl处理后的Ni金属整体型催化 对于负载氧化物的Ni金属整体型催化剂，Ce02的单独负载量为2．87wt．％时最 佳；负载CaO没有显示任何促进作用。O．87％Ce．1．77％Zr／Ni催化剂不仅具有较高 的甲烷部分氧化的活性和选择性，而且具有良好的稳定性。XRD分析表明，此催 化剂上负载的Ce02和Zr02形成了固