pdms微片通道表面修饰方法及其在氨基酸分离分析中的应用研究.pdfVIP

摘要 摘要 微流控芯片毛细管电泳技术是近二十年来发展迅速并且具有广泛应用前景的一项新技 术。该项技术由于其分析速度快、通量高、样品和试剂消耗量少、易于集成和微型化等优 点，目前已成为分析化学研究领域的一个重要研究方向。聚二甲基硅氧烷(PDMS)由于其具 有较好的光透性、无毒、成本低、容易与其它材料封合、易于制作、可批量生产、生物相 容性好等优点，在构建多功能微流控芯片装置中得到了广泛的应用与发展。但是由于PDMS 微芯片通道表面带电荷量较少，电渗流(EOF)不稳定，表面具有较强的疏水性能，容易吸附 被测组分等缺点，这极大地限制了可以在PDMS微芯片上进行分离分析的物质的种类，并 且降低了分析物的分离效率，极大地影响了PDMS微流控芯片毛细管电泳的应用范围。本 论文针对以上问题，对PDMS微流控微芯片通道表面进行适当的修饰及改性，以有效控制 表面的非特异性吸附，从而提高分析物的分离效率。具体研究内容如下： 1．采用一种简单、绿色、原位的化学合成方法将PDA／AuNPs复合材料修饰到PDMS NPs原位负载在了PDA膜的内部及 在此过程中，HAuCl4则被还原为AuNPs，生成的Au NPs复合物牢固地固定在PDMS微芯片通道的 表面。利用PDA极强的粘附性，将PDA／Au NPs复合材料修 表面，获得了连续均一、亲水性强和稳定性好的修饰层，构建了PDA／Au NPs复合材料修饰的 饰的PDMS芯片微通道。与未经修饰的PDMS芯片相比，经PDA／Au PDMS微芯片通道获得了稳定的并且降低的EOF，提高了微芯片通道表面的亲水性，降低 了分析物在通道表面的非特异性吸附，极大地改善了PDMS微芯片对分析物的分离效果， NPs修饰PDMS 使得精氨酸、脯氨酸、组氨酸、缬氨酸、丝氨酸等五种模型氨基酸在PDA／Au 芯片上获得了快速而有效的分离。 相，采用简单的磁性固定方法将其固定到PDMS微芯片通道内，成功用于手性对映体的分 仅有利于提高生物分子的负载量，而且还大大简化了实验的操作过程。进而通过疏水作用、 摘要 料进行了表征。最后，以分离手性色氨酸来评价本实验所构建的开管毛细管电色谱微装置 成功地实现了色氨酸对映体的高效分离。 3．基于分子印迹技术，以L．色氨酸作为模板分子，DA作为功能单体，利用DA发生 自聚合生成的PDA的极强的粘附性，将模板分子同时镶嵌在Fe304磁性纳米微球表面，当 模板分子被洗脱后，获得了具有特异性识别D／L．色氨酸印迹位点的磁性分子印迹聚合物 NPs固定于PDMS芯片微通 (MIP．Fe304@PDANPs)；在外磁场作用下将MIP—Fes04@PDA 道表面，构建了对手性氨基酸具有选择性识别功能的PDMS微芯片装置。在最优实验条件 下，D／L．色氨酸在3．7cm长的分离通道内获得了有效的基线分离，D．色氨酸和L．色氨酸的 理论塔板数分别为269，0000和285，0000 plates／m，分离度(Rs)高达1．68。 4．手性是自然界重要的属性之一，然而，在手性识别及分离分析的研究中，手性选择 剂的选择以及使用是获得成功的关键所在。本文首次报道了PDA作为手性选择剂在PDMS 芯片微通道内分离手性分子的研究。利用DA在碱性条件下可以自聚合生成PDA而粘附在 各种无机和有机材料表面这一性质，在Fe304磁性纳米粒子表面聚合一层20lalTI左右厚度 NPs复合材料通过外加 的PDA。为了证明PDA具有手性识别功能，将制备的PDA@Fe304 磁场的作用使其固定于PDMS微芯片通道内，用以分离不同类型的手性分子，