多孔mof材料的合成及性能研究.pdf

多孔 MOFs 材料的合成及性能研究 中文摘要 中文摘要 随着人类社会的日新月异，能源短缺和环境污染已经成为人类健康、生态平 衡和社会经济发展面临的最大挑战。当今社会的大部分物质都是通过催化反应而 生产的，因此，发展新型的催化材料是实现可持续发展的有效途径。利用可见光 进行光催化，绿色又环保，不仅反应效率高，速度快，而且对多种有机污染物降 解效果显著。同时在化学工业上，高效的氧化反应催化剂是人们梦寐以求的。因 此，制备新型的环境友好、高效的催化剂是具有广泛基础研究价值和应用前景的 重要研究课题。 本论文中利用简便的化学方法，设计、制备具有一定尺寸和形貌的多孔 MOFs 手性及非手性材料，并将其应用于环辛烯的选择性催化氧化、电化学催化和镜像 选择识别、氧还原反应 （ORR ）以及生物酶的固定等方面的研究。 (1) 采用水热法，由次黄嘌呤和Co(OAc) •4H O 按照一定的比例最终合成一个 2 2 3D 钴 基 多 孔 非 手 性 MOFs ， 通 过 单 晶 X 射 线 衍 射 确 定 分 子 式 为 ([Co ( -OH) (I) ]·2H O， I = 次黄嘌呤，化合物 1) 。进一步结构分析表明 3D 结 3 2 4 2 2 构中同时包含了两种类型的 1D 孔道，尺寸大小分别为 11.2 × 11.2 和 8.5 × 8.5 Å。 在 77K 和 195K 温度下，对 1 进行 N ，CO 气体吸附脱附研究。在 1atm 下 N ， 2 2 2 3 -1 CO2 的吸附量分别为237.4 和 160.4cm g ，所获得的吸附曲线为典型的 Ⅰ类曲线， 由此可证明化合物 1 为典型的多微孔材料。通过对其磁性方面的探究，化合物 1 具有罕见的变磁性行为。为进一步探究其在催化方面的性能，将所合成的化合物 1 作为催化剂，空气作为氧化剂，进行环辛烯的选择性催化氧化实验。最终得出环 辛烯的转化率为 34.84%，环氧环辛烷的选择性达到了 87.71% 。由此可见，化合物 1 在环辛烯的选择性催化氧化方面有很好的催化性能。 (2) 采用水热法，由手性小分子 L/D-