纳米氮(氧化钽诱发的可见光-类fenton体系处理阿特拉津废水及机理研究.pdfVIP

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纳米氮(氧化钽诱发的可见光-类fenton体系处理阿特拉津废水及机理研究

纳米氮(氧)化钽诱发的可见光-类 Fenton体系处理阿特拉津废水及机理研究 中文摘要 中文摘要 持久性有机污染物 (Persistent Organic Pollutants ,POPs )大量进入环境并导致 对生态与人类健康的风险已引起广泛关注。研发高效、经济的 POPs 净化技术已成 为工程技术领域的焦点课题之一。氮(氧)化钽(Ta(O)N)诱发的可见光-类 Fenton 体 系可实现可见光条件下对 POPs 的快速降解,具有节能、清洁、高效等优点。本论 文通过制备纳米 T 2O5 前驱物,并通过氮化条件调控 Ta(O)N 的组成,提高可见光- 氮(氧)化钽-类 Fenton 体系降解阿特拉津的效率;并对可见光-氮(氧)化钽-类 Fenton 体系降解阿特拉的机理及其影响因素进行了系统研究,取得了以下研究结果: (1)通过湿法制备纳米T 2O5 前驱物,在高温条件下对其掺氮反应,成功制 -1  备了氮 (氧)化钽纳米催化剂。实验优化了制备条件:其中氨气流量 0.15 L min 、 氮化时间 12 h 、氮化温度 700 ℃。采用XRD 、X-射线光电子能谱(XPS )、紫外- 可见(UV-DRS )漫反射光谱、扫描电镜(SEM)分析对纳米催化剂进行了表征。 结果表明该样品为 TaON 和 T 3N5 的混合物,T :O :N 三者的非化学计量比为 1:1.81:1.11。UV-DRS 漫反射结果显示该样品光谱响应范围已拓宽至 620 nm ,具 有可见光响应能力。 (2 )在可见光条件下利用纳米氮(氧)化钽催化剂实现了可见光-类 Fenton 反应对阿特拉津的有效降解;并系统考察了光强、催化剂投加量、温度、Fe3+ 、H O 、 2 2 阿特拉津初始浓度及 pH 等因素对处理阿特拉津的影响规律。实验表明:在 pH=2.6 、 -1 3+ -1 -1    T=25℃、[H O ] =2.5 mmol L 、[Fe ] =0.5 mmol L 、氮(氧)化钽投加量为 0.3 g L 、 2 2 0 0 -1  500 W 氙灯照射 60 min ,可实现对模拟废水中 18 mg L 阿特拉津的完全降解。 (3 )通过对纳米氮 (氧)化钽可见光诱导的类 Fenton 反应产 •OH 等活性氧 物种的监测,结果显示该过程主要是通过光生电子与催化剂表面氧反应,形成活 • 性氧自由基,其中 OH 是阿特拉津降解的唯一活性物质:其先与侧链的烷基发 反应,再脱去中间产物中的氯形成脱氯羟化产物,最终使阿特拉津全部矿化。DO 在纳米氮(氧)化钽可见光诱导的类 Fenton 反应中参入自由基的链反应,并导致 •OH 的减少,从而抑制了阿特拉津的降解速度。 关键词:氮(氧)化钽纳米颗粒;可见光-类Fenton ;阿特拉津;溶解氧 作 者:张园园

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