气相氟化合cfcs替代品的cr基催化剂的表征与性能研究.pdfVIP

摘要 气相氟化合成CFCs替代品的Cr基催化剂的表征与性能研究 摘要 《蒙特利尔议定书》及其补充文件都限制了臭氧消耗物质(ODS)氯氟烃 个非常重要的课题。 CChF2(CFC．12)曾广泛用作制冷剂和推进剂，是消耗臭氧层的罪魁祸首， 如何将CCl2F2转化为高附加值的四氟甲烷(CF4)是本研究的目标之一。本论文通 合成CF4。 术对催化剂的物相结构和表面CrOx进行表征，并考察了Y前驱体和IIl助剂对cr 基催化剂的气相氟化HCFC．133a合成HFC。134a催化性能的影响。 1．用沉积沉淀法制备了一系列不同温度焙烧的CrOx-Y203催化剂，并用于气相氟 物种为很难被活化的YCr03，因而催化剂活性较低。研究发现由CCl2F2气相 催化氟化制备CF4时，第一步反应极易迸行，而第二步反应为决速步。 气相氟化合成CFCs替代品的Cr基催化剂的表征与性能研究 度升高，催化剂表面的晶相Cr203的含量增加。晶相Cr203很难被活化而形成 催化剂活性最高归因于其表面相对最低的Cr203含量。研究发现载体A1203经 氟化后生成A1F3，并且形成的小晶粒AIF3载体有利于获得较高的催化活性。 催化剂的失活的主要原因可能与催化剂表面Cr203的含量增加以及晶粒增大有 关。 其转化为活性物种的含量相对减少，所以其催化活性下降。 化剂活性与表面的高价态Cr物种有关，这是因为高价态cr物种经活化、反应 齐lJ表面的结炭。 关键词：c1／F交换反应：气相氟化；cr基催化剂；四氟甲烷；1,1，1，2．四氟 乙烷 II 摘要 OF CH-ARACTERIZATIONANDPERFORMANCE Cr-BASED FORTH匣SYNT髓SISOFCFCs CATAI，YSTS AIJERNATIVES ABSTRACT consideredas ozone Chlorofluorocarbons(CFCs)arestratospheredepletion ascontrolledsubstancesintheMontreal wereclassified substances(ODS)，which Protocolandits ofCFCsor CFCs amendments．Hence，trans-utihzation developing substitutesisa influorinationcircle． veryimportantsubject usedas and been 2)，once refrigerantspropellants，has CCl2F2(CFC一1widely the of foundtobethemain forthedestructionof ozone layer．One culprit s