大气瞬变物fc（o）o与no反应过程的量子化学研究.pdfVIP

摘要 本论文以大气中的重要物种氟代甲羧酸自由基FC(O)O作为主要研究对象， 利用量子化学和咆子密度拓扑分折方法研究了FC(O)O秦由基与NO之间的反 异构化的反应机理。讨论了反应过程中化学键的变化规律，为实验上研究大气化 学反应提供理论依据。本论文的研究内容分三部分：第一部分是对FC(O)O与 NO反应机理的理论研究；第二部分是对FC(O)ONO的异构化反应机理的理论研 究；第三部分研究了FC(O)O异构化的反应以及FC(O)H异构化的反应机理。 第一章介绍了近年来国内处对FC(O)O氟代甲羧酸盘由基的实验研究和理论 研究的情况。 第二章对量子化学计算的基本原理与量子拓扑学理论的发展历史和研究现 状进行了篱单的回顾和介绍。 第三章对FC(O)O与NO的微观反应机理进行了研究。利用量子化学计算方 CO反应能垒不高，容易进行，且前者为主反应通道。在四条反应通道中出现了 环状和T型两种结构过渡态，环状过渡态又分三元环过渡态和四元环过渡态。并 用电子密度拓扑分析方法讨论了反应的微观过程，得到了各反应通道的能量过渡 态和结构过渡态。 。 第四章对FC(O)ONO的异构体和异构化反应进行了研究和讨论