多通道化学反应机理研究.pdfVIP

曲阜师范大学硕：匕论文 摘 要 在气相燃烧反应的烃类裂解时，经常形成一些自由基，这些自由 基决定着燃烧反应的产物，因而在近几年的实验聋口理论研究中倍受重 视，其中尤以CH4裂解形成的自由基为最。处理卤代烃的有效方法就 是焚烧，然而焚烧是造成二次污染的一个重要的原因，如何通过控制 焚烧过程来消除其对环境的污染成了一个很重要的课题，近几年来这 一直是环境化学和化学动力学研究的热点．要想有效的控制这些污染， 就必须了解燃烧过程中各种反应的机理．然而国内外对这一反应的精 确计算研究报道很少，有的也只是从键长和能量方面的分析了此反应 的机理，对反应中各物种的振动频率和振动模式的分析未见报道，为 了更精确的阐明这一反应的机理，解释实验结果，我们开展了这一反 应的量子化学计算，进行了振动模式和振动频率分析，进一步明确了 其反应的机理． 本文主要采用密度泛函理论(DFT)方法对多通道自由基反应的 机理，选取两个有代表性的气相分子反应体系进行了研究，通过对这 两个体系振动模式的分析来阐明它们的反应机理． 全文包括六章．第一章分为三节．第一节简单介绍了多通道自由 基反应的理论背景和相关内容；第二节概述了振动光谱理论研究方法 的发展、研究现状；第三节扼要的阐述了本丈的主要研