绿色条件下过渡金属催化的碳硫键形成反应的研究.pdf

摘要 1．以介孔材料MCM．41为载体，通过将3．(2．氨乙基氨基)丙基三甲氧基硅 烷与MCM．41的缩合反应制备了双齿氮功能化的MCM．41介孔材料 备了两种双氮功能化MCM-41负载铜配合物催化剂，并用XRD、ICP和元素分 析等方法对其结构进行了表征。 联 以Bu3N为碱，各种邻碘苯胺与不同的苯基异硫氰酸酯顺利进行串联反应，高产 率的合成了各种2．氨基苯并噻唑。将功能化的MCM．41介孔材料(MCM．41．2N) 究了其催化硫代乙酰胺与芳基碘的C．S偶联反应以合成二芳基硫醚。以DMSO 与H20为混合溶剂、Cs2C03, 业 下，1．25m01％的 MCM．41．2N．CuI能有效催化硫代乙酰胺与芳基碘的反应，高产率地生成了相应 的二芳基硫醚。该催化剂的回收再利用的效果比较明显，经过五次循环使用后其 1负载双齿膦铑 Wilkinson催化剂[Rjlcl(PPh三)3征布配评夏习贩。丽晟了MCM．4 配合物[McM．41．2P：砒蚺冲谰金物为催化剂能有效催化多氯烷烃蛳《酚的C．S 偶联霞廛：高彦率地生成相应韵硫麟化会物。且催化剂经过五次循环使雨后其催 化活性基本不变。研究了以MCM-41，2N．CuCh为催化剂催化邻碘苯胺、二硫化 碳和胺的串联反应，提供了合成了2．氨基苯并噻唑的另一种方法。催化剂具有很 高的催化活性和选择性，并可通过简单过滤处理后循环使用多次活性基本不变。 关键词：MCM一41；负载催化剂；双齿氮铜配合物；双齿膦铑配合物；2一氨 基苯并噻唑；二芳基硫醚 Abstract Thisdissertationconsistsoftwo parts： Part MCM-41 anchored were one：Dinitrogen-functionalizedcoppercomplexes from available convenientlyprepared commercially viaimmobilizationonMCM-4 with 1，followed propyltrimethoxysilane byreacting saltssuchasCuIorCuCI．These were copper supported coppercomplexes characterized and elemental XRD，ICP by analysis． Part solvent·free of two：Firstly，weinvestigatedligand-and synthesis 2一aminobenzothiazoles tandemreactionof2-haloanilineswith bycopper-catalyzed wasfoundthatthetandemreactions isothiocyanates．It ofa of2一iodoanilines variety withvarious