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钼铁催化剂上对二甲苯选择氧化制备对苯二甲醛 摘要 在芳香化合物中，芳香醛具有高活性的羰基基团因而具有广泛的应用 价值。对苯二甲醛在对位上有两个高活性的醛基，成为药物产品、农用化 学品、染料、液晶聚合物、导电聚合物和阻热材料的重要原材料，所以研 究以对二甲苯为原料，选择性氧化合成对苯二甲醛新技术不仅具有很好的 现实意义，而且丰富选择性氧化反应理论，具有理论价值。 本文分别采用浸渍法、溶胶凝胶法研制出以钼为主催化剂、铁为催化 剂助剂的一批负载型和非负载型的固体催化剂，其中采用浸渍法制备了 载Fe和Mo催化剂对对二甲苯选择性氧化的影响；溶胶凝胶法制备Mo．Fe 和Mo—Ce金属氧化物催化剂对对二甲苯选择性氧化的影响。 经过催化剂筛选，研制出对对二甲苯选择性氧化合成对苯二甲醛的具 Si02负载金属氧化物催化剂对对二甲苯的选择性氧化有一定的活性和选择 (62040) I 胶凝胶法制备的Mo．Fe和Mo．Ce金属氧化物催化剂性能更好，当 苯的转化率为86％，对苯二甲醛的选择性为50％。活性稳定性考察结果表 明，Mo．Fe金属氧化物催化剂在对二甲苯选择性氧化制备对苯二甲醛的反 应中连续使用15h不失活，经多次使用后失活的主要原因催化剂的活性组 分被还原。 经形成，且Mo=O双键和Mo—O．Mo键发生了红移，说明催化剂的晶格氧 与Mo原子的结合变弱，这将有利于增加催化剂的还原性能，使晶格氧更 醛具有很好的活性和选择性。TPR测试结果表明还原峰向低温移动，该催 化剂更易被还原，氧化物中的晶格氧物种具有更高的移动性能。XPS测试 中分析有钼酸铁存在，说明有部分钼是以钼酸铁微晶分布在催化剂中。 关键词：对二甲苯对苯二甲醛催化剂选择性氧化 II SYNTHESISOF SELECTIVEOXIDATIoN P．XYLENEoNMo—FE TEREPHTHALALDEHYDEFROM CATALYST· ABSTRACT Aromatic kⅣe reactiVe aIllaromatic aldehydeslligldy aldehydegroupsand，among broad iIl龇spectnun cornpounds，arepaniculally haStwo i11 apromising aldehydegroupspara-pos“ions，is (T】PAL)，inparticular’wllich materialt0be iIlthe of exploitedpr0山【Ctionpll暑哪aceutical conductiVe heatresiS切呲 polymers，and dyestu凰，1iquidc巧stalp01ymers，electrically all otller thereisademalldfor of uses，and deVelopmentunC0stlytecllIl0109)r plaStics，锄ong