掺杂natao光催化剂的制备与光解水制氢性能研究.pdf

摘 要 利用太阳能光催化分解水制氢对于节约资源、保护环境、缓解能源危机、 实现可持续发展战略具有重大意义。钽酸盐体系由于其钙钛矿层状结构和独特 的能带构成，表现出了优于其他类型化合物的光催化制氢活性，得到了人们的 广泛关注。然而，其过宽的禁带宽度决定了它仅能响应占太阳光谱4％的紫外光， 极大地限制了太阳光利用率。金属离子掺杂是拓宽宽禁带半导体光吸收范围的 有效途径。因此本课题针对钽酸盐体系太阳光利用率较低的问题，采用Cu(m 或Cu(t0／W(VI)对NaTa03进行掺杂改性，制备可见光响应的光催化制氢材料， 并考察了其在甲醇水溶液中的光催化制氢活性。具体研究内容如下： 1．采用高温固相法制各了不同掺杂量的可见光响应光催化剂Cu0I)掺杂 的相结构组成、形貌、元素价态和光吸收性质进行了表征。结果表明，Cu以Cu(II) 光吸收带边红移，具有明显的可见光吸收特性，当X=0．10时，红移程度最大， 带隙最小。催化剂的光催化制氢活性评价选择甲醇水溶液作为反应体系，NiO作 为助催化剂，其形貌和与催化剂的结合方式通过TEM及HRTEM进行表征。NiO 掺杂浓度密切相关；其中，负载0．3 催化制氢活性达69 h。1 Ixnaolg-1，而且光催化剂的稳定性好。 2．在NaTal略Cux03研究的基础上，采用高温固相法制备了可见光响应的Cu(XD 尔比(A)和共掺量(n对NaTa03：Cu／W晶体结构、形貌、光吸收性质和可见 光催化分解甲醇水溶液制氢活性的影响规律。结果表明，Cu、W分别以Cu(II) 起晶格畸变，减小表面台阶间距；当固定A，增加X时，进入NaTa03晶格的掺 杂离子逐渐增多，使(020)衍射峰逐渐向高角度移动，光吸收边红移，然而进一 步增加兄f020)衍射峰则向低角度回复。说明过量的掺杂离子不能有效进入晶 氢活性。当X不变时，催化剂的活性主要取决于Cu(II)对催化剂带隙的作用和 性达到最佳值1．35 h．1 pmolg-1。说明Cu、W共掺NaTa03可以在一定程度上实 现电荷平衡，抑制空位氧缺陷形成，降低光生电子和空穴的复合几率，从而提 高光催化活性。 关键词：固相法，钽酸钠，掺杂，可见光，光催化制氢 Ⅱ Abstract evolutionfromwater solar isof hydrogen splittingusing energy Photocatalytic can the becauseit save environment,alleviate significance great resources，protect sustainable haveattractedmuch crisisandachieve energy development．Tantalates in evolutionbecauseoftheir attentionthefieldof hydrogen unique photocatalyfic themcan structureandelectronic of works structure．However,most crystalline only