Si-%2cn-X（n%3d4，5）Si-%2c5-m-X-%2cm-（m%3d1，2，3，4）原子簇结构稳定性的理论及研究.pdf

si．x(n=4，5)与si细x。(m=l，2，3，4)睬子簇结构与稳定性的理论研究 与稳定性的理论研究 研究生： 张 宏 指导教师 孙仁安教授 学科专业 物理化学 中文摘要： 法，在考虑极化函数的6-3llG·基组水平上。首先对纯的s0(n=2_6)原子簇的几何构 型进行了优化及频率计算。在此基础上，分别用第二周期和第三周期原子来取代sb和 Si6原子簇中的si原子或添加在si4和Si5原子簇上，得到si4x和si5x原子簇的稳定构型。 并对它们的热力学稳定性、动力学活性，以及键长、Mulliken电荷和重叠布居的变化规 律等进行了系统的讨论。通过两种生成方式的吉布颠自由能变化△G的计算，可知添加 比取代更为容易。从而在理论上预言了实际获得这些含杂原子簇的途径。从各种性质分 析可知，总体上都有较好的周期变化规律，含杂愿子簇基本上按加入杂原子同一周期从 左到右的顺序．稳定性依次增强。而且掺杂非金属的原子簇化学热力学性质比掺杂金属 的原子簇稳定，与Si原子结构越相近的原子越易掺杂．得到的含杂原子簇化